Dynamics of Linear Molecule Alignment by Short Laser Pulses - Research on June 17, 2005

1. Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de : Bruno Lavorel Olivier Faucher Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

2. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

3. + + P(q) Introductioncontexte • Alignement moléculaire par impulsions laser régime adiabatique régime soudain • Mesure de l’alignement: technique d’imagerie technique optique

4. Ep pompe q y Introductionobjectifs • Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain • Molécules linéaires • Techniques optiques résolues en temps • Fournissent une information directement liée à <cos²q>

5. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

6. a// a Base des états propres: Harmoniques sphériques Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement Polarisabilité moyenne Anisotropie de polarisabilité e J0+2 J0 Solutions de l’équation de Schrödinger: J0-2 Transitions Raman Modèle Hamiltonien d’interaction Hamiltonien DJ=0, 2, 4… DM=0

7. Évolution en champ libre Rephasage du paquet d’ondes Alignement et délocalisation périodique J=6, M=3 J=4, M=0 J=6, M=0 J=2, M=0 J=4, M=4 J=0, M=0 Modèle simulations I= 13 TW/cm2

8. Grandeur usuelle pour l’alignement Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques Fréquences Raman: Modèle description de l’alignement

9. alignement Délocalisation planaire Modèle évolution temporelle I=75 TW/cm² T=300 K CO2

10. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

11. Méthodes « tout optique » • L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité • Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à <cos2q>

12. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

13. nz ny Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal Détection Dépolarisationsignal Molécules alignées: Milieu anisotrope

14. P1 A M P2 boxcar M P2 M M L PM L BS P1 polarisations Cellule statique ou jet moléculaire CO2 ou N2 P < 1 bar CC A M l/2 M M Source laser Sép. M Dépolarisationdispositif expérimental l=800nm t=100fs f=20 Hz E5mJ

15. CO2 B0=0,3902 cm-1 Tr=42,7 ps N2 B0=1,989 cm-1 Tr=8,38 ps Dépolarisationmolécules Da=2,5210-40C².m².J-1 Seuls les états J pairs sont peuplés Da=0,75410-40C².m².J-1 Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

16. Dépolarisationévolution et alignement - Lignes de base: Alignement permanent - Transformation des transitoires Imoy=13 TW/cm² Imoy=74 TW/cm² Imoy=140 TW/cm²

17. Extraction de la valeur <cos2q> Ajustement avec la théorie I=60TW/cm² Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire) Ieff/Imoy =0,7 Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Dépolarisationévolution et alignement Imoy=74TW/cm² PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)

18. Alignement sur le troisième transitoire <cos2q>=0,64 Dépolarisationsaturation moyenne Causes de la saturation: - saturation de l’alignement - ionisation des molécules

19. Dépolarisationeffet de volume Prise en compte du volume d’interaction dans le calcul But: améliorer l’ajustement de l’intensité -Prise compte de la saturation de l’alignement -Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique Journal of Physics B, accepté

20. Dépolarisation  Avantages - efficace sur une large plage d’intensité  Inconvénients - sensible à la biréfringence des optiques

21. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

22. Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien n Gradient d’indice positif nr0(t) w0 1 r Gradient d’indice négatif n0 nr0(t) Lien avec l’alignement r 1 Défocalisationgradient d’indice • Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume

23. Défocalisation z grand Modification du profil de la sonde Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance Focalisation ou défocalisation nr0<0 nr0>0 z petit

24. Défocalisationdispositif Impulsion pompe Ipu(t) masque L1 d L3 L2 Caméra CCD ou PM CC Milieu moléculaire Impulsion sonde Ipr(t-t) Beam stop

25. Défocalisationrésultats

26. Iexp=54 TW/cm² Isim=46 TW/cm² Défocalisationrésultats Alignement au centre du faisceau Optics Letters, 30, 70 (2005)

27. Défocalisation  Avantages - simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe  Inconvénients - limité à des intensités moyennes

28. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

29. pompe w0 Q Stokes Ici 2Ici y Réseaux transitoiresles types de réseaux y z x

30. Esonde d Epompe EStokes Epompe S/J EStokes Esonde Esignal Réseaux transitoiresdispositif pompe Sép. l/2 Stokes P2 P3 Source laser sonde l/2 P1 cc boxcar L cc Configuration folded boxcar PM L Sp BF M M

31. Iimp=75 TW/cm² Iimp=19 TW/cm² Ithé=20TW/cm² Ic=300 TW/cm² Iimp=38TW/cm² Réseaux transitoiresréseau d’intensité Intensité crête Ic= 4Iimp Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp

32. Ici 2Ici f Pompe,sonde y Hamiltonien en polarisation elliptique x y z’ y’ x’ Stokes, signal z q Dipôle induit Réseaux transitoiresréseau de polarisation Ic= 2Iimp Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles Dm=0, ±2

33. très bien simulé par quelque soit l’intensité Ieff/Iimp < 1/2 Observable confirmée par des simulations numériques Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température ambiante Iimp= 37 TW/cm² Ieff= 15 TW/cm2 Iimp= 78 TW/cm² Ieff= 30 TW/cm2 Iimp=135 TW/cm² Ieff= 55 TW/cm2

34. Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température T=70K <cos2q>=0,52 Iimp=42 TW/cm² Ieff=20 TW/cm² <cos2q>=0,59 Iimp=55 TW/cm² Ieff=30 TW/cm²

35. Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température <cos2q>=0,65 T=30K Iimp=47 TW/cm² Ieff=25TW/cm² Décalage des populations important et création d’une large cohérence

36. Réseaux transitoires •  Avantages • Sensibilité • -Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace •  Inconvénients • Trois faisceaux: mise en œuvre délicate

37. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

38. Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires -Efficace jusqu’à des intensité très importantes -Simple -Utilisable quelque soit la polarisation -sensibilité très importante -Biréfringence des optiques - Efficace sur une plage d’intensité restreinte -difficulté de mise en oeuvre Conclusion Trois méthodes non intrusives

39. Perspectives - Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire - Étude de l’ionisation des molécules et les applications…