Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér Tamás

1. A Paksi Atomerőmű hűtővizéből származó szilárd szemcsék összetételének vizsgálataiHogyan vizsgáltuk a paksi vizet és milyen szilárd szemcsék voltak benne? Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér Tamás PARt Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

2. Az előadás felépítése • Bevezetés • A vizsgálatok célja • Vizsgált minták és alkalmazott berendezések • Eredmények • A primerköri vízmintákból származó szilárd szemcsék • A 3. blokk egyik leállása utáni és egy 2. blokki gőzfejlesztőből származó szemcsék • A II. Blokk pihentető medencéjéből származó szemcsék • Dörzsminták • Összefoglalás Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

3. Bevezetés 2001 óta: mikro-és radioanalitikai vizsgálatok a BME-NTI munkatársaival a paksi vízmintákból származó szilárd szemcsékre. Miért fontosak ezek a vizsgálatok? • A szemcsék elemi összetétele, aktivitása fontos információt nyújt a reaktorvízben lévő korróziós termékek fajtáiról, segíthet e termékek forrásának kiderítésében. • Üzemzavari állapotok (pl. sérült fűtőelem) nyomon követhetők. Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

4. A vizsgálatok célja, vizsgálandó minták, alkalmazott berendezések A szilárd szemcsék elemi összetételének meghatározása, hasadó elemek keresése A szemcsék alakjának és méretének vizsgálata Vizsgálandó minták 1 liter (1 ml) víz szűrése 0,4 mm pórusméretű Millipore szűrővel Dörzsminták: a tárolómedencében lévő egyes szerkezeti elemeknél (pl. fűtőelem dugó) speciális szövettel minták vétele Alkalmazott berendezések Philips SEM 505, Centaurus BEI detektor LINK AN 10/55S EDX (Na – U) Vékonyablakos Oxford EDX (B – U) Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

5. EREDMÉNYEKA paksi 4 blokk hűtővizéből vett minták 1.blokk 2.blokk 4.blokk 3.blokk Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

6. A primerköri vízben lévő szilárd szemcsék mérete és alakja • Egyedi szemcsék mérete: 1-5 (5-8) mm • Aggregátumok mérete: 7 – 30 mm • Az egyedi szemcsék alakja: gömbszerű, megnyúlt vagy szögletes • Az aggregátumok alakja: szabálytalan és/vagy megnyúlt Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

7. III. Blokk: 1 sérült fűtőelem Ag-Nd-dús szemcsék Zr-dús szemcse (halmaz) Szemcseméret: néhány tized mm – néhány mm Aggregátum méret: 8-10 mm-től 30 – 35 mm-ig Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

8. 3. Blokki minták elemi összetételi osztályai • Korróziós szemcsék: Fe-Ni-Cr; Fe-Cr-Ni (Si, Mn, Mo); Cr-Fe-Ni (Ti) • Fűtőelemből illetve burkolatból származtatható szemcsék: Zr (Fe, Cr, Ni, U?); La-Ce-Nd (Ag, Fe, Ni) • Egyéb szerkezeti anyagokból származtatható szemcsék: Cu-Fe-Ni; Cu-Zn; Fe (Sn) • Szennyező szemcsék: Na-Cl (Pu??); Ba-S Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

9. Egy 2. blokki gőzfejlesztő külső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel Fe-oxid (közel FeO) szemcsék szennyezőként Ca; Fe (Mn, Ni)-dús szemcsék (alig oxidált acélfajta) Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

10. Egy 2. blokki gőzfejlesztő belső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel Fe (Cr, Cu, Zn) – O –dús szemcsék, egy részük erősen oxidált Si, Ca, Cl szennyezőkkel Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

11. A II. Blokk pihentető medencéjének vizéből szűrt minták Közvetlenül az üzemzavar után • Kevés korróziós eredetű szemcse – hatékony tisztítás • A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok (a kiindulási vizet is megvizsgáltuk) Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

12. A pihentető medence vízéből szűrt szilárd szemcsék A pihentető medence leválasztása előtt • Több korróziós szemcse • Fűtőelem eredetű elemek (Zr, Ce, U?) megjelenése kis koncentrációban • A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok Zr 80x80 mm2 Ce 100x100 mm2 Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

13. Dörzsminták Elemi összetételi osztályok • Korróziós szemcsék • Zr-dús szemcsék (Nb-mal) – fűtőelem burkolat • W, Fe, Cr, Co tartalmú szemcsék – szerkezeti anyagok (felaktiválódott) • U. Pu – nagyon kis mennyiségben, Ce-dús szemcsék – fűtőelemből származnak • Szilikátok, karbonátok – a víz szennyezői Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

14. Egy friss fűtőelem dugójáról vett dörzsmintán kapott eredmények Zr (Nb) Korróziós szemcsék Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

15. Összefoglalás • Mikro- és radioanalitikai módszerekkel primerköri szemcsék - aggregátumok morfológiáját, méretét, elemi összetételét és radioaktivitását határoztuk meg. • Különböző összetételi osztályok (köztük korróziós szemcsék) elemi összetétel vizsgálatával azok eredetét (magnetit, FeO, X18H10H acél, ennek oxidja, Fe-Cr-Ni oxid, Fe-Ni-Cr-oxid) valószínűsítettük. • A két intézet méréseiből kiderült, hogy a vizsgált korróziós szemcsék nagy része a lazán kötődő külső oxidrétegből származnak (kis Cr tartalom). • A 60Co/Co, 63Ni/Ni, 58Co/Ni, 55Fe/Fe, 54Mn/Fe fajlagos aktivitások és a számított effektív tartózkodási idők alapján a részecskék jól elkülönülő csoportokba sorolhatók: • a zónában hosszabb ideig tartózkodó, hűtővízből vett részecskék, • a zónában csak rövid ideig aktiválódó, majd a gőzfejlesztő csöveken lerakódó részecskék. Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.

16. A II. Blokknál a tisztító tartályban történt üzemzavar után a hűtővízben korróziós és fűtőelem eredetű szemcséket egyaránt kimutattunk. Közvetlenül az üzemzavar után a hűtővízben aránylag kevés a korróziós szemcse és a fűtőelem eredetű szennyeződés. A későbbiek során kevés Zr-ot (a burkolatból származik) is kimutattunk, és növekedett a korróziós eredetű szemcsék száma. Valószínű, hogy ez utóbbiak eredete a gőzfejlesztők korábbi tisztítása. • Fűtőelem eredetű elemek (Zr, U) és hasadási termékek (pl. Ce) főleg a dörzsmintákban fordultak elő. • Más módszerekkel a hűtővízben viszonylag nagy koncentrációkban mutattak ki radioaktív hasadó elemeket és aktinidákat, ezek valószínűleg oldott állapotban voltak és csak nagyon kis mennyiségük jelent meg szilárd szemcsék formájában. Magyar Mikroszkópos Konf., 2005. V. 26-28.