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Fluorochinolon - Antiinfektiva in Abwasser, Klärschlamm und Fliessgewässern

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Fluorochinolon - Antiinfektiva in Abwasser, Klärschlamm und Fliessgewässern. Alfredo Alder , Eva M. Golet, Irene Xifra, Adrian Strehler, Thi Ngoc Anh Pham, Walter Giger EAWAG, CH-8600 Dübendorf. Inhalt. Einleitung Analytik Abwasser, Klärschlamm

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Presentation Transcript
fluorochinolon antiinfektiva in abwasser kl rschlamm und fliessgew ssern

Fluorochinolon - Antiinfektiva in Abwasser, Klärschlamm und Fliessgewässern

Alfredo Alder, Eva M. Golet, Irene Xifra, Adrian Strehler, Thi Ngoc Anh Pham, Walter Giger

EAWAG, CH-8600 Dübendorf

inhalt
Inhalt
  • Einleitung
  • AnalytikAbwasser, Klärschlamm
  • Vorkommen und Verhalten- Spitalabwasser- Massenfluss in ARA Zürich-Werdhölzli-Auftreten und Verhalten im Glattal
  • Risikobeurteilung
  • Zusammenfassung
messungen in der umwelt monitoring
Messungen in der Umwelt (Monitoring)

1976: 1-2 µg/L Clofibrinsäure & Salicylsäure in ARA Garrison et al., Athens, EPA.

1985: bis 1 µg/L Pharmazeutika in ARA und Flüssen Richardson & Bowron, London.

seit 1995: Gewässer untersucht nach 80 Pharmazeutika Ternes, Stumpf, Hirsch et al., Wiesbaden.

2001 60 Pharmazeutika im Grundwasser (D) Sacher et al.J. Chromatogr. A 938, 199-210

2002 95 Pharmazeutika in Fliessgewässern (USA) Kolpin et al. ES&T 36, 1202-1211

tiefe umweltkonzentrationen
Tiefe Umweltkonzentrationen

2-3‘000 Wirkstoffe (Human- und Veterinärmedizin)

Arzneimittel werden eingesetzt:- zur Auslösung eines spezifischen biochemischen Effekts - für ein spezifischer Zielorganismus - während einer definierten Zeit

aber,

Was bedeutet eine kontinuierliche, weitverbreitete Belastung in der aquatischen Umwelt?- allmähliche, kaum nachweisbare Veränderungen? - langfristige Auswirkungen?

zielsetzungen
Zielsetzungen

Spitalabwasser  ARA  Oberflächengewässer

  • Entwicklung von analytischen Methoden
  • Massenflüsse:-Einträge in ARA und Gewässer - Prozessorientierte Interpretationen
  • Information für Risikobeurteilung:- PEC, "MEC” - Resistententwicklung
antibiotika verbrauch in der schweiz
Antibiotika-Verbrauch in der Schweiz

120

100

80

Gesamtverbrauch

60

Tonnen

Futtermittelzusätze:

antimikrobielle Leistungförderer*

und Medizinalfutter

40

Humanmedizin

20

Veterinärmedizin Einzeltier

*Verbot seit 1999

0

1995

1996

1997

1998

1999

2000

Treuhandstelle der Antibiotika-Importeure und BLW

antibiotika verbrauch in der schweiz humanmedizin 1997 tsa
Antibiotika Verbrauch in der Schweiz Humanmedizin (1997, TSA)

13.2 t Penicilline &Ampicilline

4.3 t Cephalosporine

2.3 t Sonstige

1.0 t Tetracycline

5.5 t Sulfonamides

4.0 t

Fluorochinolone

4.3 t Makrolide

fluorochinolone
Fluorochinolone

Norfloxacin(NOR)

Ciprofloxacin(CIP)

Chinolon-Struktur

umweltrelevanz 1
Umweltrelevanz - 1
  • Verbrauchsmengen:- ca. 4.8 t (CH 1999) - CIP und NOR machen ca. 90 % aller FQs aus
  • Hemmung der bakteriellen Gyrase
  • weitgehend unmetabolisiert ausgeschieden- CIP ca. 45% in Urin, 25% in Faeces - NOR ca. 30 % in Urin, 28 % in Faeces
umweltrelevanz 2
Umweltrelevanz - 2
  • Physikalisch-chemische Daten:- PkCOOH: 6-7; pKNH2:8-10 Þ Zwitterion bei neutralem pH - log Kow: -1.03 - 0.28 - log Kd (Klärschlamm): 4.3 L/Kg (CIP) Þ starke Adsorption
  • Umweltverhalten:- Nicht abbaubar durch Bakterien - Photolabil
bestimmung in abwasser und gew ssern
Bestimmung in Abwasser und Gewässern

Anreicherung: SPE (Kationenaustauscher, MPC), pH 3Elution mit 5% wässerig. NH3 in Methanol

HPLC/FLD: RP-Amide Säule (250 x 3 mm), Phosphat / ACN Gradient

HPLC/MS: RP-C18 Säule (250 x 2 mm)0.1% TFA / ACN Gradient

Detektion: Fluoreszenz: Ex: 278 nm, Em: 445 nmMS: Platform LC (Micromass), +ESIMS/MS: API 365 (Sciex) +ESI

Literatur: Golet et al. (2001) Anal. Chem. 73, 3632-3638

bestimmung in kl rschlamm und boden
Bestimmung in Klärschlamm und Boden

Extraktion: ASE (Accelerated Solvent Extraction)50 mM H3PO4 / ACN : 1 / 1100 °C, 100 bar; 4 x 15 min

Anreicherung: SPE (Kationenaustauscher, MPC), pH 3Elution mit 5% wässerig. NH3 in Methanol

HPLC/FLD: RP-Amide Säule (250 x 3 mm), Phosphat / ACN Gradient

Detektion: Fluoreszenz: Ex: 278 nm, Em: 445 nm

Literatur: Golet et al. (2002) Anal. Chem. 74, 5455-5462

konzentrationen im schlamm
Konzentrationen im Schlamm

mg/Kg TS

Matrix

Ciprofloxacin Norfloxacin

±

±

Frischschlamma

D

ü

bendorf

1.40

0.12

1.54

0.03

±

±

Zürich-Werdhölzli

2.03

0.20

1.96

0.15

±

±

Faulschlamma

Kloten-Opfikon

2.42

0.06

2.37

0.07

±

±

Zürich-Werdhölzli

2.27

0.20

2.13

0.19

±

±

Boden (Schlammbehandelt)b

Wetzikon

0.35

0.04

0.32

0.01

(t = 5 Mt)

±

±

Reckenholz

0.40

0.03

0.29

0.01

±

±

Boden (Schlammbehandelt)b

Wetzikon

0.28

0.01

0.27

0.01

(t = 21 Mt)

±

±

Reckenholz

0.27

0.04

0.30

0.01

a

ASE Bedingungen: 100 °C, 100 bar, 4 x 15 Min.

b

ASE Bedingungen:

100 °C, 100 bar, 6 x 15 Min.

risikobeurteilung ciprofloxacin
Risikobeurteilung (Ciprofloxacin)
  • Alge (Selenastrum capricornutum):EC50: 3 mg/L (Wachstumshemmung) EU-TGD(Fliessgewässer): Sicherheitsfaktor 1‘000 ÞPNEC 3 µg/L
  • Bakterie (Pseudomonas putida): EC50: 80 µg/l (Wachstumshemmung)EU-TGD (ARA): Sicherheitsfaktor 10 ÞPNEC 8 µg/L
  • umuC-Gentoxizität LOEC: 5 µg/L(Hartmann et al., 1998)
  • MHK (Minimale Hemmkonzentration): LOEC:10 µg/LSicherheitsfaktor 10 (Interspezies Variabilität)ÞPNEC 1 µg/L
verbreitung von antibiotika resistenzen
Verbreitung von Antibiotika-Resistenzen

?

?

?

Können Umweltkonzentrationen zum Erhalt und

zur Verbreiterung von Resistenzen beitragen?

slide32

Methode: Antibiogram

Sensitiv

Resistent

intermediär

INTERPRETATIVE STANDARDS

CIPROFLOXACIN

Resistent < 15 mm

Intermedär = 17 mm

Sensitiv > 21 mm

Corvaglia, Demarta, Gaia, Peduzzi (2002)

Istituto Cantonale di Microbiologia, Bellinzona

konzentrationen versus resistenz
Konzentrationen versus Resistenz

Aeromonas, AntibiogrammResistenz gegen Ciprofloxacin

Spital

1

Spital

2

Spital

3

Spital

4

40

30

Sensitiv

Intermediär

Resistent

Durchmesser [mm]

20

10

0

0

5

10

15

Konzentration [µg /L]

Unpublished results (2002)EAWAG, Dübendorf and Istituto Cantonale di Microbiologia, Bellinzona

zusammenfassung
Zusammenfassung
  • Spezifische analytische Methoden, QS
  • Massenflüsse in technischen und natürlichen Systemen
  • Regionale Studien
  • Prozessorientierte Interpretationen
  • Kombination von chemischen Methoden mit biologischen Endpunkten(Beispielsweise Antibiotikaresistenz)
  • Keine akute Gefährdung der Oekosystemedurch Antibiotika
informationsbeschaffung
Informationsbeschaffung
  • European Agency for the Evaluation of Medicinal Products: http://www.emea.eu.int
  • U.S. Environmental Protection Agencyhttp://www.epa.gov/nerlesd1/chemistry/pharma/index.htm
  • Food and Drug Administrationhttp://www.fda.gov
  • Bund/Länder-Ausschuss Chemikaliensicherheit (BLAC), Hamburghttp://www.blac-info.de
  • Institut für Veterinärpharmakologie und -toxikologiehttp://www.vetpharm.unizh.ch
  • http://www.snf.ch/NFP/NFP49/Home_d.html
  • http://www.bag.admin.ch
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