1 / 17

Valódi felülethez viszonyított (intrinsic) szabadenergiaprofil számítása fluid határfelületeken

Darvas Mária ELTE, Határfelületek és Nanorendszerek Laboratóriuma, Pázmány P. Stny 1/A, H‑1117 Budapest, Hungary Institut UTINAM—UMR CNRS 6213, Faculté des Sciences, Université de Franche-Comté, F-25030 Besançon Cedex, France Miguel Jorge

tameka
Download Presentation

Valódi felülethez viszonyított (intrinsic) szabadenergiaprofil számítása fluid határfelületeken

An Image/Link below is provided (as is) to download presentation Download Policy: Content on the Website is provided to you AS IS for your information and personal use and may not be sold / licensed / shared on other websites without getting consent from its author. Content is provided to you AS IS for your information and personal use only. Download presentation by click this link. While downloading, if for some reason you are not able to download a presentation, the publisher may have deleted the file from their server. During download, if you can't get a presentation, the file might be deleted by the publisher.

E N D

Presentation Transcript


  1. Darvas Mária ELTE, Határfelületek és Nanorendszerek Laboratóriuma, Pázmány P. Stny 1/A, H‑1117 Budapest, Hungary Institut UTINAM—UMR CNRS 6213, Faculté des Sciences, Université de Franche-Comté, F-25030 Besançon Cedex, France Miguel Jorge Laboratory of Separation and Reaction Engineering (LSRE)Faculdade de Engenharia da Universidade do Porto Rua Dr. Roberto Frias, s/n4200-465 Porto, Portugal Marcello Sega ICP, Stuttgart UniversityPfaffenwaldring 27 70569 Stuttgart Germany Pál Jedlovszky Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Valódi felülethez viszonyított (intrinsic) szabadenergiaprofil számítása fluid határfelületeken

  2. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Tartalom • Bevezetés -Alkalmazási területek • Módszerek -Ismert szabadenergiaszámoló módszerek -A korlátozott változók módszere -A határfelület kérdésköre -Az intrinsic módszer - A módszer elve - Technikai kérdések • A víz/1,2-diklóretán/kloridion rendszer példája -A szimuláció részletei -Eredmények

  3. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Bevezetés 1.- miért fontos? - Kismolekulák transzportja membránon keresztül Ionok eloszlása határfelületeken B, Elektrokémia -redox folyamatok töltött felületeken -határfelületi ionadszorpció A, Biológiai membránok -ion transzfer -elektron transzfer -gyógyszer célbajuttatás

  4. Bevezetés 4.- Szabadenergia profil és a PMF kapcsolata - Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Szimulációk útján közvetlenül nem számítható Lehetetlen meghatározni A szabadenergiát a potential of mean force-szal közelítjük két állapot szabadenergia különbségét számítjuk (TI, FEP)

  5. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Módszerek Számítógépes Szimulációs Technikák A, Kváziegyensúlyi módszerek -Korlátozott szabadsági fokok módszere (variable constraining) -Umbrella Sampling B, Dinamikus módszerek - Irányított molekuláris dinamika (Steered Molecular Dynamics) -Metadinamika Több szimuláció A profilt kis egyensúlyi lépésekben kapjuk Egyetlen szimuláció

  6. Potential of Mean Force – korlátozott szabadsági fokok módszere 1.– klasszikus megközelítés Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred • A tesztrészecske helyét fixáljuk a szimulációs dobozban. (1- 3D) • A részecske helyben tartásához a szükséges a rendszer által kifejtett erőt feljegyezzük a szimuláció minden időlépésében. • A tesztrészecskét elmozdítjuk. (kis egyensúlyi lépés) xN Az átlagos erő hely szerinti negatív integrálja a PMF (szabadenergiaprofil). Elterjedt értelmezés: a profilt a makroszkópikus határfelülettől vett távolság (zj) függvényében ábrázoljuk

  7. Potential of Mean Force – korlátozott szabadsági fokok módszere 2.– klasszikus megközelítés Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred F PMF Z A szimulációs protokol

  8. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Problémás kérdés – mi a határfelület?- Nem sík, a kapilláris hullámok miatt korrugált Időben változó Sík Időben állandó • makroszkópikusan atomi felbontásban Harmadik részecske a jelenlétében a hatás még kifejezettebb (pl.: vízujj képződés iontranszfer során) Új megközelítés: viszonyítsunk a valódi felülethez (INTRINSIC PMF)

  9. ITIM analízis -A valódi határfelület meghatározása– Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Határfelületi molekulák : a próbagolyót megállítják Az atomok méretét a Lennard - Jones L-J paraméterrel közelítjük L-J= 0 a próbagolyó nem látja az atomot

  10. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Potential of Mean Force – a valódi felülethez viszonyított megközelítés 1.– • A tesztrészecske helyét fixáljuk a szimulációs dobozban (1-3D). • A szimuláció minden időlépésében feljegyezzük a molekula egy helyben tartásához szükséges erőt és a valódi határfelületet alkotó molekulák listáját, amiből kiszámítjuk a pillanatnyi erő (Finst)vs valódi távolság (zint) fuggvényt • A tesztrészecskét kis egyensúlyi lépésben áthelyezzük xN A F(zint) függvény integrálja a PMF az adott zint intrinsic távolságnál Új megközelítés:A szabadenergia profilt a valódi határfelülettől vett intrinsic távolság függvényében ábrázoljuk

  11. Potential of Mean Force – a valódi felülethez viszonyított megközelítés 1.– Technikai kérdések 1. - Az ITIM analízis időigénye Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Csak az ionhoz közeli tesztvonalakat vesszük figyelembe

  12. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Potential of Mean Force – a valódi felülethez viszonyított megközelítés 1.– Technikai kérdések 2. - Hogyan értendő az intrinsic távolság Háromszöges interpoláció Voronoi módszer x z zint Ctr y Aion

  13. Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Potential of Mean Force – a valódi felülethez viszonyított megközelítés 1.– Technikai kérdések 3. - Hidrátburok a szerves fázisban. Felület vagy nem? A hidrátburok a felület része Önálló hidrátburok Megoldás: klaszter analízis az ITIM-et megelőzően 1. A hidrátburkot alkotó vízmolekulák kiválasztása 2. A hidrátburok molekuláit is tartalmazó legkisebb klaszter megkeresése B. Mindegyik klaszter kisebb, mint 2×<Nhyd> Valamelyik klaszter nagyobb, mint 2×<Nhyd> A hidrátburok a felület része ITIM Önálló hidrátburok ITIM X

  14. Eredmények 1. – A klasszikus PMF – Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Klasszikus PMF Tömegsűrűség

  15. Eredmények 2. – Az intrinsic PMF – Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Intrinsic tömegsűrűség Intrinsic PMF

  16. Eredmények 3. – Időigény, módszerfüggés– Szabadenergia Workshop 2011. november 21-22. Mátrafüred Intrinsic PMF

  17. Köszönöm a figyelmet!

More Related