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大学院理工学研究科　 2004 年度 物性物理学特論第 8 回 －磁気光学スペクトル－

大学院理工学研究科　 2004 年度 物性物理学特論第 8 回 －磁気光学スペクトル－. 佐藤勝昭. 直交偏光子法 振動偏光子法 回転検光子法 ファラデー変調法. 光学遅延変調法 スペクトル測定システム 楕円率の評価. 磁気光学効果の測定法. P. B. A. (a). D. L. S.  F.  P.  A. I.  P = A +/2. B. (b). /4 rotation. /2 rotation.  rotation. 直交偏光子法 ( クロスニコル ). 直交偏光子法の説明.

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大学院理工学研究科　 2004 年度 物性物理学特論第 8 回 －磁気光学スペクトル－

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Presentation Transcript

  1. 大学院理工学研究科　2004年度物性物理学特論第8回 －磁気光学スペクトル－ 佐藤勝昭

  2. 直交偏光子法 振動偏光子法 回転検光子法 ファラデー変調法 光学遅延変調法 スペクトル測定システム 楕円率の評価 磁気光学効果の測定法

  3. P B A (a) D L S F P A I P=A+/2 B (b) /4 rotation /2 rotation  rotation 直交偏光子法(クロスニコル)

  4. 直交偏光子法の説明 • 検出器に現れる出力Ｉは，偏光子の方位角をθp，検光子の方位角をθA，ファラデー回転をθFとすると， • (5.1) • と表される．ここにθP，θAはそれぞれ偏光子と検光子の透過方向の角度を表している．直交条件では，θP－θA＝π/2となるので，この式は • (5.2) • となる．

  5. P +F B ID S D F A P 振動偏光子法

  6. 振動偏光子法の説明 • 偏光子と検光子を直交させておき，偏光子を • のように小さな角度θ0の振幅で角周波数pで振動させると，信号出力IDは Ｊn：　ｎ次のベッセル関数

  7. 振動偏光子法の説明(cont) • θFが小さければ，角周波数pの成分が光強度I0およびθFに比例し，角周波数2pの成分はほぼ光強度I0に比例するので，この比をとればθFを測定できる

  8. F B E A=pt ID D S P A 回転検光子法

  9. 回転検光子法 • 検光子が角周波数pで回転するならば，θA＝ptと書けるので，検出器出力IDは， • と表される．すなわち，光検出器Dには回転角周波数の2倍の角周波数2pの電気信号が現れる．求めるべき回転角θFは，出力光の位相が，磁界ゼロの場合からずれの大きさΨを測定すれば，Ψ/2として旋光角が求まる．

  10. =0+sin pt Faraday modulator F B ID S D I=I0+ I sin pt P A ファラデー変調器法

  11. ファラデー変調器法 • 試料のファラデー効果によって起きた回転をファラデーセルによって補償し，自動的に零位法測定を行う • 光検出器Dの出力が0になるようにファラデーセルに電流を流して偏光の向きを回転して試料による回転を打ち消している．感度を上げるために，ファラデーセルに加える直流電流に，変調用の交流を重畳させておき，Dの出力を，ロックイン・アンプなどの高感度増幅器で増幅した出力をフィードバックする．

  12. ファラデー変調器法つづき • 検出器出力IDは， • となって，p成分の強度はsin(θ0－θF)に比例する．この信号を0にするように(θ0＝θFとなるように)ファラデーセルに流す電流の直流成分にフィードバックする。

  13. y x’ y’ E’ E0sinh y h E0 E x h x Optic axis E0cosh l/4plate 楕円率の測定法

  14. i /4 B D j PEM A quartz fused silica CaF2 Ge etc. Isotropic medium P Retardation =(2/)nl sin pt =0sin pt Piezoelectric crystal amplitude l position 円偏光変調法（光学遅延変調法） • ＰＥＭ(光弾性変調器)を用いる

  15. 円偏光変調法の原理 • 直線偏光（45) • Y成分のみδ遅延 • 円偏光座標に変換 • 右円偏光および左円偏光に対する反射率をかける • 元の座標系に戻す • x軸からφの角度の透過方向をもつ検光子からの出力光 • 光強度を求める

  16. 円偏光変調法の原理 • 磁気光学パラメータに書き換え • φ＝0 かつθKが小のとき • = 0sinptを代入してBessel関数展開 • 周波数pの成分が楕円率、2pの成分が回転角

  17. 円偏光変調法の図解 • 図 (a)は光弾性変調器(PEM) Mによって生じる光学的遅延δの時間変化を表す．この図においてδの振幅δ0はπ/2であると仮定するとδの正負のピークは円偏光に対応する． • 試料Sが旋光性も円二色性ももたないとすると，電界ベクトルの軌跡は図(b)に示すように1周期の間にLP-RCP-LP-LCP-LPという順に変化する．(ここに，LPは直線偏光，RCPは右円偏光，LCPは左円偏光を表す．)　検光子の透過方向の射影は図(c)に示す様に時間に対して一定値をとる． • 旋光性があるとベクトル軌跡は図(d)のようになり，その射影は(e)に示すごとく角周波数2p[rad/s]で振動する．一方，円二色性があるとRCPとLCPとのベクトルの長さに差が生じ，射影(g)には角周波数p[rad/s]の成分が現れる．

  18. 円偏光変調法の特徴 • 同じ光学系を用いて旋光角と楕円率を測定できるという特徴をもっている． • また，変調法をとっているため高感度化ができるという利点ももつ． • この方法は零位法ではないので，何らかの手段による校正が必要である．

  19. M1 MC L Electromagnet PEM (p Hz) S P C (f Hz) M2 A D LA1 (f Hz) LA2 (p Hz) Preamplifier LA3 (2p Hz) 磁気光学スペクトル測定系

  20. 磁気光学スペクトル測定上の注意点 • 磁気光学スペクトルの測定には，光源，偏光子，分光器，集光系，検出器の一式が必要であるが，各々の機器の分光特性が問題になる．さらに，試料の冷却が必要な場合，あるいは，真空中での測定が必要な場合には，窓材の透過特性が問題になる．

  21. 光源 • ハロゲン・ランプ （近赤外-可視) • キセノンランプ（近赤外-近紫外) • 重水素ランプ(紫外)

  22. 偏光子 • 複屈折（プリズム）偏光子 • 二色性偏光子（偏光板） • ワイヤグリッド偏光子

  23. 分光器 • 分解能よりも明るさに重点を置いて選ぶ必要がある．焦点距離25cm程度で，fナンバーが3～4のものが望ましい． • 回折格子は刻線数とブレーズ波長によって特徴づけられる． • 高次光カットフィルタが必要

  24. 集光系 • 狭い波長範囲：レンズ使用 • 広い波長範囲：ミラー使用 • 色収差が重要 • たとえば，石英ガラスのレンズを用いて，0.4～2μmの間で測定するとすれば，δf/f＝－0.067となり，f＝15cmならばδf～1cmとなる．

  25. 検出器 • 光電子増倍管 • 半導体光検出器

  26. (a) (b) 　電磁石と冷却装置、素子の配置 • ファラデー配置とフォークト配置 • 穴あき電磁石 • 鉄芯マグネット • 超伝導マグネット

  27. 電気信号の処理

  28. コイル 差動検出器 青色LED 偏光板 試料 磁気光学効果を用いたヒステリシス測定 電磁石

  29. 差動検出系 • 差動検出による高感度化 偏光ビームスプリッター 光センサー Ｐ偏光 偏光 Ｓ偏光 － 出力 + 光センサー

  30. (Gd2Bi)(Fe4Ga)O12のファラデーヒステリシスループ(Gd2Bi)(Fe4Ga)O12のファラデーヒステリシスループ

  31. 磁気光学顕微鏡による磁区観察 • クロスニコル条件では、磁化の正負に対して対称になり、磁気コントラストがでないので、偏光子と検光子の角度を90度から４度程度ずらしておくと、コントラストが得られる。

  32. CCDカメラ 検光子 試料 対物レンズ 偏光子 穴あき電磁石 光源 ファラデー効果を用いた磁区のイメージング ファラデー効果で観察した (Gd,Bi)3(Fe,Ga)5O12の磁区 NHK技研　玉城氏のご厚意による

  33. CCDカメラによる磁気光学イメージング

  34. 磁性ガーネットの磁区の変化 趙(東工大)、 佐藤(農工大)

  35. 各種材料の磁気光学効果 • 局在電子系 • 酸化物磁性体：磁性ガーネット • 局在・遍歴共存系 • 磁性半導体：CdCr2Se4, CdMnTeなど • 遍歴電子系 • 金属磁性体：Fe, Co, Ni • 金属間化合物・合金：PtMnSbなど • アモルファス：TbFeCo, GdFeCoなど

  36. 復習コーナー局在電子磁性と遍歴電子(バンド)磁性復習コーナー局在電子磁性と遍歴電子(バンド)磁性 • 絶縁性磁性体：3d電子は電子相関により格子位置に局在→格子位置に原子の磁気モーメント→交換相互作用でそろえ合うと強磁性が発現 • 金属性磁性体：3d電子は混成して結晶全体に広がりバンドをつくる（遍歴電子という） • 多数スピンバンドと少数スピンバンドが交換分裂で相対的にずれ→フェルミ面以下の電子数の差が磁気モーメントを作る • ハーフメタル磁性体：多数スピンは金属、小数スピンは半導体→フェルミ面付近のエネルギーの電子は100%スピン偏極

  37. 復習コーナー局在電子系のエネルギー準位 • Mott-Hubbard 局在（Mott絶縁体) • 電子相関がバンド幅より十分大きいとき • 電子の移動がおきるとクーロンエネルギーを損する • d↑bandとd↓band間にMott-Hubbard gap • NiS2、V2O3など • 電荷移動型局在(Charge-transfer絶縁体) • Mott-Hubbard gap内にアニオンのp価電子帯 • d↑bandとp価電子帯間にcharge transfer gap • MnO, CoO, NiO, MnS,

  38. 復習コーナーさまざまな絶縁体 (a) Wilson型絶縁体、　(b)Mott絶縁体、　(c) 電荷移動絶縁体 E E E conduction band upper Hubbard band charge transfer gap Wilson gap Mott Hubbard gap valence band lower Hubbard band DOS DOS DOS DOS DOS DOS

  39. 強磁性 J>0 常磁性 反強磁性 J<0 交換相互作用 H=-JS1S2 局在電子系磁性モデル

  40. 局在電子系の光学遷移 • 配位子場遷移(結晶場遷移) • dn多重項間の遷移；parity forbidden • 実際にはd軌道と配位子のｐ軌道が混成t2軌道とe軌道に分裂 • 弱い遷移なので普通は磁気光学効果への寄与小 • 電荷移動遷移 • P軌道からd軌道への遷移;allowed • インターバレンス・ホッピング

  41. 磁性ガーネット • 磁性ガーネット： • YIG(Y3Fe5O12)をベースとする鉄酸化物；Y→希土類、Biに置換して物性制御 • 3つのカチオンサイト： • 希土類：12面体位置を占有 • 鉄Fe3+：４面体位置・８面体位置、反強磁性結合 • フェリ磁性体 ガーネットの結晶構造

  42. YIGの光吸収スペクトル • 電荷移動型(CT)遷移(強い光吸収)2.5eV • 配位子場遷移(弱い光吸収) • ４面体配位：2.03eV • ８面体配位：1.77eV,1.37eV,1.26eV

  43. Jz= Jz= J=7/2 -3/2 3/2 6P (6T2, 6T1g) 5/2 -7/2 7/2 - J=5/2 -3/2 3/2 -3/2 J=3/2 -3/2 3/2 P+ P+ P- P- 6S (6A1, 6A1g) 5/2 -5/2 spin-orbit interaction without perturbation octahedral crystal field (Oh) tetrahedral crystal field (Td) 磁性ガーネットの3d52p6電子状態 品川による

  44. Faraday rotation (deg/cm) x104 0.8 experiment (a) +2 0 0.4 -2 (b) Faraday rotation (arb. unit) calculation 0 -0.4 300 400 500 600 wavelength (nm) YIGの磁気光学スペクトル • 電荷移動型遷移を多電子系として扱い計算。

  45. Bi置換磁性ガーネット • Bi：１２面体位置を置換 • ファラデー回転係数：Bi置換量に比例して増加。 • Biのもつ大きなスピン軌道相互作用が原因。 • Bi置換によって吸収は増加しないので結果的に性能指数が向上

  46. Bi置換YIGの磁気光学スペクトル実験結果と計算結果Bi置換YIGの磁気光学スペクトル実験結果と計算結果 • スペクトルの計算 • 3d=300cm-1, • 2p=50cm-1 for YIG • 2p=2000cm-1 for Bi0.3Y2.7IG K.Shinagawa:Magneto-Optics, eds. Sugano, Kojima, Springer, 1999, Chap.5, 137

  47. Co置換ガーネット • YIGに添加されたCoイオンはYIGのウィンドー領域に大きな磁気光学効果をもたらす • そのスペクトルは，Coイオンにおける，交換相互作用とスピン軌道相互作用で分裂した3d電子系の多重項間の光学遷移で説明される

  48. (a) (b) Co置換ガーネットのエネルギー準位図 • ．Coイオンは四面体位置に入りFeを置換するが，Siを共添加すると2価(Co2＋)に，添加しないと3価(Co3＋)になる． • 四面体配位におけるCo2＋(3d7)とCo3＋(3d6)の電子準位 を図示する。

  49. 磁性半導体CdCr2Se4の磁気光学スペクトル • p型CdCr2Se4の磁気光学スペクトルの温度変化である．この図には，誘電率テンソルの非対角成分のスペクトルを示してある．スペクトルは大変複雑で多くの微細構造を示している．各構造のピークの半値幅は狭く，遷移が局所的に起きていることを示唆する

  50. FaradayRotation(x10-3 deg/cm) Photon Energy (eV) 希薄磁性半導体CdMnTe x=0.21 x=0.45 x=0.74 Photon Energy (eV)

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