Τριμελής Τριμελής Επιτροπή : Ε. Συσκάκης (Κύριος επιβλέπων) Επ. Καθηγητής, Τμήμα Φυσικής, ΕΚΠΑ

1. Μελέτη αποκατάστασης βλαβών από ακτινοβόληση σε κράματα Fe-Cr με μετρήσεις ηλεκτρικής αντίστασηςΖ. Κοτσίνα Τριμελής Τριμελής Επιτροπή:Ε. Συσκάκης (Κύριος επιβλέπων) Επ. Καθηγητής, Τμήμα Φυσικής, ΕΚΠΑ Γ. Αποστολόπουλος Ερευνητής B, Ε.ΚΕ.Φ.Ε ‘ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ’ Ρ. Βλαστού-Ζάννη Καθηγήτρια, ΣΕΜΦΕ, ΕΜΠ Ορισμός Τριμελούς Επιτροπής : 16/01/2012

2. Περίγραμμα Ομιλίας • Εισαγωγή- Σκοπός • Πειραματικές Λεπτομέρειες • Αποτελέσματα & Συζήτηση • Συμπεράσματα

3. Εισαγωγή • Κράματα Fe-Cr Αποτελούν τη βάση τωνφερριτικών ατσαλιών,τα οποία είναι υποψήφια δομικάυλικά για μελλοντική εφαρμογήσε προηγμένα συστήματα πυρηνικής ενέργειαςόπως π.χ Αντιδραστήρες Σύντηξης. • Πλεονεκτήματα • Μικρή ενεργοποίηση • Υψηλή αντίσταση σε βλάβες από ακτινοβόληση • Καλές μηχανικές ιδιότητες • Προβλήματα • Γίνονται ψαθυρά κατά την ακτινοβόλησή τους σε χαμηλές θερμοκρασίες • Απώλεια αντοχής στις υψηλές θερμοκρασίες • Οι βασικές φυσικές διεργασίες που διέπουν τη συμπεριφορά τους κατά την ακτινοβόληση δεν είναι πλήρως κατανοητές. • Πειραματική & θεωρητική έρευνα πραγματοποιείται, με σκοπό την κατανόηση και βελτιστοποίηση των υλικών αυτών.

4. Σκοπός • Η συμπεριφορά των υλικών κατά τη ακτινοβόληση, εξαρτάται πρωτίστως από τις ιδιότητες των σημειακών ατελειών. • Κατά την ακτινοβόληση, σημειακές ατέλειες δημιουργούνται και εν συνεχεία διαχέονται με αποτέλεσμα την μεταβολή της μικροδομής. Σκοπός της παρούσης εργασίας • Μελέτη των βασικών ιδιοτήτωντων σημειακών ατελειών σε κράματα Fe-Cr Μεθοδολογία • Ακτινοβόληση σε χαμηλή θερμοκρασία σε συνδυασμό μεin-situμέτρηση της ηλεκτρικής αντίστασης. • Η συγκεκριμένη πειραματική εργασία χαρακτηρίζεται ως “Αποκατάσταση τηςηλεκτρικής αντίστασης”

5. Σημειακές Ατέλειες από ακτινοβόληση • Ατομικές μετατοπίσειςπροκαλούνται κατά την ακτινοβόληση στην περίπτωση που τα άτομα λάβουν ενέργεια που υπερβαίνει την ενέργεια κατωφλιού~40eV • Οι μετατοπίσεις αυτές οδηγούν κυρίως σε σχηματισμόFrenkel Pairs = Πλεγματικό Κενό (vacancy) + άτομο σε ενδοπλεγματική θέση (interstitial) . • Δομή Frenkel Pair σεbcc Fe Interstitial Dumbbell <110> Vacancy Interstitial migration Em= 0.34 eV Fu et al. (Nature Materials 2005) DFT calculations Takakiet al. (Radiation Effects 1983)

6. 2. Πειραματικές Λεπτομέρειες

7. Προετοιμασία Δειγμάτων-Πειραματικές Συνθήκες Προετοιμασία Δειγμάτων • Υψηλής καθαρότητας κράματα Fe-Cr με συγκέντρωση Cr 5, 10 and 15 at. % • Ψυχρή έλαση δειγμάτων σε πάχος 50μm • Θερμική ανόπτηση στους Τ=800o C υπό κενό (10-7mbar) Συνθήκες Ακτινοβόλησης • Οι ακτινοβολήσεις πραγματοποιήθηκαν σε ειδική διάταξη ακτινοβόλησηςστον επιταχυντή TANDEMστο ΕΚΕΦΕ «Δημόκριτος» • Ακτινοβόληση σε κρυογενικές θερμοκρασίες (T=40K) • Δέσμη πρωτονίων ενέργειας 5 MeV, μέση ροήΦ~ 2 x 1011p/cm2-sec Ανόπτηση για αποκατάσταση βλαβών • Θερμοκρασίες Ανόπτησης Ta = 40 – 300 K σε βήματαΔΤa/Τa ~ 0.03 • Χρόνος Ανόπτησης Δta , ΔΤa/Δta=1K /min. Μέτρηση ηλεκτρικής αντίστασης • In-situ, DC μέτρηση τεσσάρων επαφών, διακριτική ικανότητα 10-7 • Μέτρηση παραμένουσας αντίστασης σε Τ=15K (διακοπή ακτινοβόλησης/ανόπτησηςκαι απότομη ψύξηδείγματος σε Τ=15 K)

8. Πειραματική Διαδικασία Η πειραματική διαδικασία περιλαμβάνει τα εξής βήματα: • Δημιουργία σημειακών ατελειών κατά την ακτινοβόληση σε κρυογενική θερμοκρασία • ΑύξησηΔρi της ηλεκτρικής αντίστασης (λόγω ατελειών) • Οι ατέλειες παραμένουν αρχικά ακίνητες (εξαιτίας της χαμηλής θερμοκρασίας) • Ακολουθεί βαθμιαία αύξηση της θερμοκρασίας • Ενεργοποίηση μηχανισμών μετανάστευσης και επανασύνδεσης των ατελειών • Η ηλεκτρική αντίσταση προοδευτικά μειώνεται ανακτά την προ- ακτινοβόλησης τιμή της Αποκατάσταση Αντίστασης-Καθαρός Fe C.C. Fu, Nature Materials, Vol 4,2005

9. 3. Αποτελέσματα & Συζήτηση

10. Αποκατάσταση Ηλεκτρικής Αντίστασης • Μετά την ακτινοβόληση σε Τ=40Κ, παρατηρείται αύξηση της αντίστασης Δρi • Εν συνεχεία γίνεται ανόπτηση σε βαθμιαία υψηλότερες θερμοκρασίες με συνέπεια η τιμή της αντίστασης να επανέρχεται σταδιακά στην αρχική τιμή • Τοκλάσμα αποκατάστασηςσε κάθε θερμοκρασία ανόπτησης, Τα, ισούται με το λόγο της απομένουσας Δρπρος την αρχικήαύξησηΔρi (προκληθείσα από την ακτινοβόληση) • Ενδιαφέρον παρουσιάζει ορυθμός αποκατάστασης– κλασματική αποκατάσταση ανά θερμοκρασιακή μεταβολή.

11. Ρυθμός αποκατάστασης • Οι κορυφές αποδίδονται σε περιοχές υψηλού ρυθμού αποκατάστασης • Ενεργοποίησημηχανισμών μετανάστευσης ατελειών • Διακρίνονται τρεις κύριες περιοχές με σήμανση:  (~100K),  (~170K) και  (~230K) και αναφέρονται ως ‘Στάδια’. • Το Στάδιο  οφείλεται στην ενεργοποίηση του μηχανισμού μετανάστευσης ενδοπλεγματικών ατόμων • H φυσική προέλευση των Σταδίων  &  δεν είναι ακόμα σαφής   

12. Ρυθμός αποκατάστασης • Θα επικεντρωθούμε στα Στάδια και • Εμφανίζουν αντίθετη συμπεριφορά ως προς την T και τη συγκέντρωση Cr: • Στάδιο μετατόπιση προς χαμηλότερη Τ και μείωση της έντασής του με την αύξηση της συγκέντρωσης του Cr • Στάδιο μετατόπιση προς υψηλότερη Τ και ενίσχυση της έντασής του με την αύξηση της συγκέντρωσης του Cr   

13. Ερμηνεία των Σταδίων &  • Παραδοχή: ενδοπλεγματικό άτομο ευκίνητο / πλεγματικό κενό ακίνητο • Ο απλούστερος μηχανισμός περιγραφής των Σταδίων  &  αποτελεί η υπόθεση της ύπαρξης παγίδας (trap) για τα ενδοπλεγματικά άτομα Τ V Ι ΙΤ • Ο μηχανισμός παρουσιάζεται από το ακόλουθο μοντέλο αντιδράσεων I : Interstitial V: Vacancy T: Trap IT: Trapped Interstitial K+ K K-

14. Μαθηματική Περιγραφή Μοντέλου Η εξέλιξη της συγκέντρωσης των ατελειών περιγράφεται από τις ακόλουθες εξισώσεις κινητικής (Rate Theory Equations): Παράμετροι Emi: ενέργεια μετανάστευσης των ενδοπλεγματικών ατόμων EB: ενέργεια σύνδεσης(παγίδες) CT: πυκνότητα των παγίδων Σταθερές

15. Σύγκριση με το πείραμα Το μοντέλο περιγράφει ποιοτικά την συμπεριφορά των πειραματικών αποτελεσμάτων Πείραμα Θεωρητικό Μοντέλο Emi= 0.28eV (pure Fe: 0.34eV) EB= 0.27eV CT CCr (ο μηχανισμός παγίδευσηςσυσχετίζεται με CCr) Παράμετροι μοντέλου:

16. Συμπεράσματα • Η αποκατάσταση της αντίστασης κραμάτων Fe-Cr μετρήθηκε μετά την ακτινοβόληση με πρωτόνια σε χαμηλή θερμοκρασία • Στο φάσμα της αποκατάστασης εμφανίζονται 3 κύρια ΣτάδιαΑποκατάστασης. • Θέση και ένταση εξαρτώνται από τη συγκέντρωση Cr • Τα Στάδια  &  υποδεικνύουν την ύπαρξη μηχανισμού παγίδευσης ενδοπλεγματικών ατόμων • Ανάλυση με Rate Theory Equations έδειξε ποιοτική συμφωνία με τα πειραματικά αποτελέσματα υποθέτοντας • Φραγμό μετανάστευσης για τα ενδοπλεγματικά άτομα 0.28 eV • Ενέργεια σύνδεσης για τις παγίδες 0.27 eV • Πυκνότητα των παγίδων ανάλογη με τη συγκέντρωση Cr Μελλοντική εργασία • Το μοντέλο αυτό θα επεκταθεί περαιτέρω και στη μελέτη του Σταδίου και θα πραγματοποιηθούν ακτινοβολήσεις με διαφορετικές δόσεις.

17. Ευχαριστίες • Τριμελή Επιτροπή: E. Συσκάκη, Γ. Αποστολόπουλο, Ρ. Βλαστού-Ζάννη • Κ. Μεργιά, Σ. Μεσολωρά, Ε.ΚΕ.ΦΕ «ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ» • Α. Λαγογιάννη, Σ. Χαρισόπουλο, Ε.ΚΕ.ΦΕ «ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ» • European Fusion Development Agreement (EFDA),για την οικονομική υποστήριξη της παρούσης εργασίας. Ευχαριστώ για την προσοχή σας! Συμμετοχή σε συνέδρια • XXIΧ Συνέδριο Φυσικής Στερεάς Κατάστασης και Επιστήμης Υλικών (Σεπτέμβριος 2013) • 22ο Συμπόσιο της Ελληνικής Εταιρίας Πυρηνικής Φυσικής (Αθήνα, Μάιος 2013) • Συνάντηση εργασίας της EFDA(Βουκουρέστι, Ιούνιος 2013)

18. Backup Slides

19. Example of Annealing Cycle Heating off Heating on Base T=15K Annealing Induced ΔR

20. Example of Irradiation Cycle Beam on Beam off Base T=15K Irradiation Induced ΔR

21. Ακτινοβόληση κραμάτων Fe-Cr • Γραμμική αύξηση της αντίστασης με τη δόση εξαιτίας της σταθερής δημιουργίας ατελειών (vacancies και interstitials) • Οι ατέλειες παραμένουν παγωμένες στο πλέγμα εξαιτίας της χαμηλής Τ. T=40K

22. Ακτινοβόληση κραμάτων Fe-Cr • Γραμμική αύξηση της αντίστασης με τη δόση εξαιτίας της σταθερής δημιουργίας ατελειών (vacancies και interstitials) • Οι ατέλειες παραμένουν παγωμένες στο πλέγμα εξαιτίας της χαμηλής Τ. • Η συνολική αύξηση της αντίστασης χαρακτηρίζεται ως Δρi • Διαφορές στηΔρiδεν αποδίδονται σε διαφορετικό αριθμό ατελειών (πιθανώς σε διαφορές σκέδασης/ ατέλεια) T=40K Δρi

23. Διάταξη Ακτινοβόλησης • Τα πειράματα διεξήχθησαν σε ειδική διάταξη ακτινοβόλησηςστον επιταχυντή 5MV TANDEM «Δημόκριτο» • In-situμέτρηση της ηλεκτρικής αντίστασης, 10-7 ακρίβεια • Ποικίλες θερμοκρασίες ακτινοβόλησης (10 – 700 K, κρυοστάτης & φούρνος) • Περιοχή Ακτινοβόλησης 1x1 cm2, ρεύμα δέσμης ~0.2μΑ Pumping Port Variable Beam Slit Sample Accelerator Beam Faraday Cup El. Isolated Connection Pressurized He Port Electrical Feedthrough 2-Stage Cryo-Refrigerator Sample stage with Cold-head Beam-line integration