Pd adatom-adatom interactions on the W(211) surfaces

1. 3 a 2 [111] [011] 同一通道 , X=1距離=2.74埃 P(R)=CP0(R)exp[-F(R)/kT] 2a 鄰近通道 , X=2距離=7.06埃 X 圖A x=3 x=0 x=2 Distance(ans.) Distance(ans.) 5 10 15 20 25 100 clean 100 x=1 x=1 4 8 12 16 20 24 28 32 Energy of interaction 200 80 No(X) 0 180 N(X) 60 x=6 x=5 x=8 160 140 40 F(X)(meV) -100 120 20 Number 100 (meV) x=7 x=6 x=9 80 0 -200 60 -20 40 X 20 -40 -F 0 -300 exp. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 L F Pair Separation,X Pair Separation,X pairs only -400 pairs and tri. -500 3 4 5 6 7 8 9 Atoms in cluster Distance(ans.) 6 9 12 15 18 21 24 若W(110)面 20x20 Distance(ans.) x=2 x=4 x=0 X=1 X=2 X=0 15 Energy of interaction 6 9 12 15 18 21 24 110 以n=5為例 線形(L)：N0=640 次多(X)：N0=1368 10 No(X) 100 N(X) 90 5 80 0 70 F(X)(meV) -5 60 Number 50 -10 x=9 x=7 x=5 X=6 X=9 X=3 40 -15 30 20 -20 10 176=Cx640exp(-FL/kT) 12=Cx1368exp(-FX/kT) 二式相除得FL - FX= -90.3meV -25 0 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 Pair Separation,X Pair Separation,X Distance(ans.) 12 15 18 21 24 27 30 Distance(ans.) 20 Energy of interaction 12 15 18 21 24 27 30 15 55 No(X) 50 N(X) 10 45 150 40 以n=5為例，加以考慮三原子島的交互作用 5 35 F -F =-74.4 F(X)(meV) 3lin 3bent 30 F -F =-44.3 100 Number 3lin 3bent 25 0 FL=4F(1,1)+3F(2,2)+2F(3,3)+ F(4,4)+3F3lin F -4F =-7.7 3lin 3bent 20 F -2F =-59.7 F3lin 3lin 3bent 50 15 -5 10 FX=5F(1,1)+F(2,2)+2F(2,0)+F(0,2)+F(3,1) 3bent 5 -10 F 0 0 F3tri 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 +F3lin+2F3bent+3F3tri 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 Pair Separation,X Pair Separation,X -50 令F3tri=F3bent -100 F3bent FL-FX=-10.4+2F3lin-5F3bent=-90.3 -150 -100 -50 0 50 依此類推，由n=3,4,5,6可導出類似的式子多個，畫圖取其最適合的範圍。 F 3lin Distance(ans.) 15 18 21 24 27 30 25 Distance(ans.) Energy of interaction 20 15 18 21 24 27 30 35 No(X) 15 仍以n=5為例，再加以考慮多原子島的交互作用： N(X) 30 10 25 5 F(X)(meV) FL-FX= -10.4 + 2F3lin –3F3tri – 2F3bent + 2F4L + F5L –F4 = -90.3 考慮n=3~n=9的數據，得到多原子島的交互作用如下所示：(單位：meV) 20 Number 0 15 -5 10 -10 5 -15 0 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 Pair Separation,X Pair Separation,X F7L： 20 F6L： 20 F4L： 30 F6： -20 F4： 50 F8L： 55 80 A F5L： 30 B F： -60 60 C F9L： 55 D 40 F(X)(meV) 20 0 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 -20 -40 Pair Separation,X 120 A B 100 C 80 D 60 40 F(X)(meV) 20 0 -20 -40 5 10 15 20 25 30 Distsance(ans.) Pd adatom-adatom interactions on the W(211) surfaces 鎢(211)面上鈀吸附原子間的交互作用 Yi-Ju Huang(黃意茹)，Lung-Chieh Cheng(鄭隆傑)， Tsu-Yi Fu(傅祖怡) Department of Physics,National Taiwan Normal University,Taipei117,Taiwan,R.O.C. 摘要：對於表面的形成、薄膜的成長來說，吸附原子間的交互作用是重要的。藉著分析FIM的影像，可得到二個鈀吸附原子在鎢(211)面上各相對位置的機率 ，由此可以決定出二者間的交互作用能量 。在這個實驗中，我們探討了四種情況：二個鈀原子在同一通道上、在鄰近的通道上、隔了一個通道、隔了二個通道。當二個鈀在同一通道上時，它們易結合在一起，形成距離最近(2.74埃)的雙原子團，並以此形狀在通道中運動，在其他情況中，原子間的交互作用會隨著距離的增加而有震盪的情形，若比較四種情況中最大吸引能量的值，依次為-33.0 0.73，-23.0 1.94，-7.8 2.78，-7.1 4.31毫電子伏特，由此看出，隨著相隔的通道數越多，能量越小。除了探討二個吸附原子間的交互作用外，我們由鈀原子島在鎢(110)表面上的結構分佈，而得到一系列吸附原子多體的能量。 二.多個原子間的交互作用： 一.二個原子間的交互作用： 1.二個鈀原子在鎢(211)面上的交互作用： 1.二個鈀原子在鎢(110)面上的交互作用： 實驗方法：在鎢(110)面上鍍二個鈀原子，加熱讓它們在面上運動，紀錄其平衡分佈的影像約數千個，而後以下列公式分析之。 實驗方法：在乾淨的鎢(211)面上鍍二個鈀原子，並在樣品上通以電流，使(211)面上的二個鈀原子有足夠的能量運動，維持相同的溫度，每次加熱十秒，紀錄各個影像再加以分析。 由Seong Jin Koh and Gert Ehrlich已發表的論文，可得到二個鈀原子在鎢(110)面上各個相對位置上的交互作用能(如下所示)： 分析方法：由P(X)=C(2-dX0)(L-X)exp[-F(X)/kT]，其中L為通道中鈀原子可停留的位置數目，可將式子改寫成N(X)=CN0(X)exp[-F(X)/kT]。 F(1,1)=-88.6meV F(2,2)=19.4meV F(3,3)=-16.7meV F(2,0)=14.0meV F(1,3)=42.0meV F(0,2)>28.5meV …... C：歸一化常數 N(X)：實驗時觀察到二個鈀原子相距X的個數 N0(X)：假設在沒有作用力下二個鈀原子相距X的個數 2.鈀原子島在鎢(110)面上： 2.實驗結果： A.二個鈀原子在同一通道上(T=248K) 在同一通道中的二個鈀原子易形成距離最近(X=1)的雙原子團，與單個鈀原子在(211)面上擴散(約130K)做比較，它們需要更高的溫度才可以在(211)面上運動。除了相對位置為X=1是吸引的能量(-33.0meV)其餘的情況成大小震盪的排斥能量。 B.二個鈀原子在鄰近通道上(T=248K) 同樣以n=5為例，但僅考慮兩兩原子間的交互作用(如1所示)則 FL=4F(1,1)+3F(2,2)+2F(3,3)+ F(4,4) FX=5F(1,1)+F(2,2)+2F(2,0)+F(0,2)+F(3,1) 得到FL-FX=-10.4meV 依此類推，將實驗所得之圖形與理論計算的結果呈現於圖A中，發現二者相差很多，所以推測在多顆原子的原子島中，它們之間的交互作用，除了兩兩原子間的交互作用以外，一定還包含著其他多體的能量。 二個位在相鄰通道的鈀原子，在最鄰近的位置(X=0)上，出現次數最多、能量(-23.0meV)最大、最穩定，隨著二者間的距離增加，鈀原子之間的能量呈現有吸引也有排斥的震盪情形。 C.二個鈀原子隔一個通道(T=214K) 3.先決定三原子島的交互作用： 在這個情況，發現二個鈀原子在不同的相對位置裡出現的次數分佈，與假設沒有交互作用時得到的次數分佈相似，且發現二個鈀原子較少出現在最鄰近(X=0)及次鄰近(X=1)的相對位置上。同時最大的吸引能量也僅有7.8meV，與A、B兩情況相比是較小的。 取F3lin= -80meV,F3bent= -8meV D.二個鈀原子隔二個通道(T=214K) 4.再決定多原子島的交互作用： 與C的情況相似，二個鈀原子間的交互作用，因為相隔的通道數越多而變弱，最大的吸引能量(-7.1meV)是發生在X=9的相對位置上，在X=7時則有一微弱排斥現象。 3.討論： １.二個鈀原子能在鎢(211)面上運動，除了克服單個鈀原子運動所需的擴散活化能(0.32eV)之外，還需克服彼此之間的交互作用能量，在實驗中我們也礭實發現二個鈀原子開始運動的溫度，較單個原子開始運動所需的溫度高約100K。 ２.二個吸附原子間的交互作用來源有：吸附原子與基底之間形成的偶極矩交互作用、凡得瓦力，間接的作用為吸附原子的波函數與金屬的波函數耦合而產生一與餘弦函數正比的作用，這也是我們觀察到二個鈀原子間的交互作用能量會呈現大小震盪的主因。 三.參考資料： • S.J.Koh and G.Ehrlich,Phys. Rev. B 60(1999)5981-5990 • 2. W.R.Graham and G.Ehrlich,Phys.Rev.Lett.32(1974)1309-1311 • 3.Tien T.Tsong,Atom-probe field ion microscopy244-246