Experimentální studium transmutace štěpných produktů

1. Experimentální studium transmutace štěpných produktů Vedoucí diplomové práce : RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Antonín Krása ADTT - Accelerator Driven Transmutation TechnologiesATW - Accelerator Transmutation of WasteADS - Accelerator Driven Systems transmutace, spalační reakce metoda aktivační analýzy simulace (LAHET+MCNP)

2. Co jetransmutace? • obecně jakákoli přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra • jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření atd.) • jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost atd.) • 1951 získali Sir John D. Cockroft a Ernest T. S. Walton Nobelovu cenu za transmutaci atomových jader

3. Jak vytvořit prostředí vhodné pro transmutaci jaderného odpadu? • vysoká intenzita neutronů, řádově 1016 n.cm-2.s-1 Jak získat takto silné toky? • použitím výkonného urychlovače - svazkem protonů o vysoké energii by ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu tříštivé (spalační) reakce - v nich se produkuje velké množství částic a velký podíl tvoří právě neutrony

4. Programy simulující produkci neutronů a jejich transport • založeny na matematické metodě Monte Carlo • využívají různé fyzikální modely tříštivých reakcí a knihoven účinných průřezů reakcí neutronů s jádry • LAHET{Los Alamos High Energy Transport} - průběh spalační reakce, transport neutronů nad 20 MeV  MCNP {Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport} • nejnovější: MCNPX {Monte Carlo N-Particle Transport Code} - spojuje přednosti LAHETu a MCNP

5. Experiment • změřit průběh a intenzitu neutronového pole kolem tlustého olověného terče pomocí aktivačních detektorů • výsledky experimentu porovnat s výsledky simulací  zjištění, které z existujících programů popisují reálnou situaci lépe a které jejich části je potřeba vylepšit • studium vlivu: • změn a zjednodušení v geometrii terče u provedených simulací • nepřesností v určení trajektorie, tvaru a intenzity svazku • směšování protonového a neutronového pole • různé geometrie a energie svazku (ÚJF Řež & SÚJV Dubna)

6. Spalační terč Moderátor Granulovaný polyetylén s příměsí bóru 100100 100 cm Tepelná izolace Pěnový polystyrén 17.6  17.1  52.6 cm Protonový svazek 885 MeV Pb terč d = 9.8 cm, l = 50 cm

7. Metoda aktivačních detektorů • tenké vícevrstevné folie (2 cm  2 cm  50 μm) • Au • 197Au (n,2n) 196Au Ethres = 8,5 MeV • 197Au (n,4n) 194Au Ethres = 24,5 MeV • 197Au (n,g) 198Au • Al • 27Al(n,α)24Na Ethres = 5,5 MeV • Cu • reakce vysokoenergetických nukleonů • 63Cu(n, γ)64Cu • výhody: jednoduchost, umístění • nevýhody: neměří se přímo neutronové spektrum, složitější interpretace

8. fólie 17,6 cm terč polystyren 9,6 cm 17,1 cm Umístění aktivačních detektorů

9. Produkce 198Au, 196Au, 194Au a 24Na ve foliích podél terče

10. Obsah rtuti ve zlatých fóliích • podezření: příměs Hg, která by mohla ovlivnit naměřené výsledky  experiment: ozáření Au fólie neutronovým svazkem (v reaktoru LVR-15) a následné proměření γ-spekter detektorem (stejná metodika) • 197Au (n,g) 198Au 202Hg (n,g) 203Hg109Ag (n,g) 110Ag 58Fe (n,g) 59Fe 191Ir (n,g) 192Ir • T1/2 (203Hg) = 46,6 d T1/2 (198Au)= 2,7 d 279,194 keV 411,8 keV • výsledek: izotop relativní zastoupení statistická chyba 203Hg 5. 10-6 2.10-6 192Ir 9.10-8 3.10-8 198Au 1 0 110Ag 2.10-4 1.10-4 59Fe 4.10-5 2.10-5

11. terč 3 cm fólie svazek • reakce vysokoenergetických protonů v Cu a Au (produkce 48V, 52Mn, 58Co, 44mSc, 47Sc) • zjednodušující předpoklady: • centrální fólie plně zasažena • homogenní protonový svazek • kruhový průřez protonového svazku Geometrie svazku • střed svazku posunut o 0,8 cm napravo a 0,8 cm dolů od osy terče (při pohledu ve směru pohybu svazku), poloměr svazku 3,5 cm

12. fólie terč svazek Vliv geometrie svazku Vzdálenost fólií: 5 cm top 9,3 cm top

13. Podíl protonů na produkci radioaktivních jader 27Al(n,α)24Na 27Al(p,x)24Na (např. (p,3np)) 197Au(n,2n)196Au 197Au(p,x)194Au (např. (p,np), (p,d)) 197Au(n,2n)196Au 197Au(p,x)196Au (např. (p,p3n), (p,t)) 9,3 cm top Vzdálenost fólií: 5 cm top

14. Vliv polystyrénu • polystyren funguje mírně jako absorbátor • např. 24Na v Al fóliích:

15. Vliv polystyrénu a polyetylénu na prahové reakce • úplné simulace: berou v úvahu všechny části experimentálního uspořádání • jednoduché simulace: berou v úvahu pouze spalační terč

16. Porovnání simulací s výsledky experimentu prahové reakce neutronový záchyt

17. Závěr • studována produkce neutronů v reakcích relativistických protonů na tlustém olověném terči • průběh a intenzita neutronového pole měřena metodou aktivační analýzy • zjištěn významný vliv geometrie svazku • zjištěn významný vliv protonů na výtěžky aktivačních reakcí ~ 10 % • zjištěn malý vliv polystyrénu • zjištěn malý vliv tepelné izolace i moderátoru na produkci vysokoenergetických neutronů - v simulacích stačí započítat jen terč! • dobrá shoda experimentu se simulacemi prahových reakcí (větší rozdíly pouze ke konci terče) • větší odchylka v případě bezprahových reakcí  bude třeba popsat realističtěji průběh účinných průřezů a provést simulace kódem MCNPX • důležité: důkladná analýza všech možných zdrojů systematických chyb, porovnání s experimenty při jiných energiích protonů

18. Forma zápisu statistické chyby _____________ *) definitoricky 1, chyba (1%) započítána do chyb u ostatních izotopů, jejichž zastoupení je vztaženo k zastoupení 198Au

19. Efektivní účinný průřez • rychlost reakce N - počet terčíkových jader  - neutronový tok  - účinný průřez • rychlost reakce • konvenční tok počet neutronů n s rychlostí v 

20. Efektivní účinný průřez • absorpce snížení počtu neutronů • popsáno v LAHETu: • popis poměru pomocí eff: