Kollektív gerjesztések valós idejű megfigyelése fotoemisszió során

1. Kollektív gerjesztések valós idejű megfigyelése fotoemisszió során Tőkési Károly 2016.08.25.

2. Movement as a fact of life Observation - visualization

3. Horses: Time-resolved motion Eadweard Muybridge: The horse in motion (1878)

4. Horses: Time-resolved motion

5. Time scales: ultrashort t 100 s second 10-3 s millisecond 10-6 s microsecond 10-9 s nanosecond 10-12 s picosecond 10-15 s femtosecond  Time scale of quantum dynamics of electrons 10-18 s attosecond

6. Attomásodperces fizika • ... egy új, gyorsan fejlődő kutatási terület. • ... a legújabb jelenlegi technológia, ami lézerek, nemlineáris optika alkalmazását és ezek fejlesztését tételezi fel. • ... akalmazható atomi, molekuláris, kondenzált anyagok és nanorendszerekre.

7. Kivonat • Csíkozódás - módszer és kihívások • Csikozódás felületeken - szimulációElektrongerjesztés XUV fotonnalTranszport folyamatok fémekbenFelületekből emittált fotoelektronok • Eredményekatom belső héj és vegyérték elektronokintrinsic és extrinsic plasmon gerjesztések • Összefoglaló

8. attosecond streaking

9. (Classical) time to energy mapping: attosecond streaking = delay time probe pulse energy t T0=2.5 fs pump pulse 300 as Goulielmakis et al., Science 305, 1267 (2004)

10. 2007 Attosecond streaking of photoemission from surfaces

11. Experiment Excitation? Polarization effects? Transport effects? Interaction with hole? Overlapping emission lines? Dt = 65 ± 20 as Dt = 110 ± 70 as C.-H. Zhang and U. Thumm, PRL 102, 123601 (2009) Lemell et al., PRA 79, 062901 (2009) A. K. Kazansky and P. M. Echenique, PRB 81, 193413 (2010) Cavalieri et al., Nature 449, 1029 (2007)

12. Depth profileof excitation spectrum band structure E 83 hnXUV = 91 eV FWHM = 6 eV 58 tungsten 0 -5.25 5d4 6s2 -16 tungsten: a = 3.16 Å d(110) = 2.24 Å evanescent wave:I ~ exp(-2kz) k ~ 0.013/Å ~17 atomic layers 4f14 -31.5 -32.5 5p6 -36.9

13. Classical transport theory propagate each trajectory (photoelectron) according to Langevin equation: q • surface potential • positive hole • NIR laser field • classical/quantum scattering “test particle discretization” p

14. Simulation Scenario Reflected primary electron Secondary electrons

15. Monte Carlo simulation • Monte Carlo simulation of electron transport in solids is based on the stochastic description of scattering processes. • Electron penetration is approximated by a classical zigzag trajectory. • In our simulations both the elastic and inelastic scattering events were taken into account. • For the case of inelastic collisions secondary electrons can be generated . • Particular values of scattering angles of electrons in an individual event are realized by random numbers following the angular differential elastic cross sections of the target material.

16. CTMC transport simulation 3-step model elastic scattering: to detector V(r) θ inelastic scattering: e-primary e-primary e-secondary

17. e-primary e-primary e-secondary Electron transport V(r) elastic scattering: from partial wave expansion using muffin-tin potentials for crystal atoms θ inelastic scattering: from optical data  r not conserved! Solleder et al., PRA 76, 075115 (2007)

18. Escape time of electrons 100 90 80 70 60 50 40 30 maximum of XUV pulse at t = 0 time difference: Dt = 42 as energy [eV] 500 400 300 200 100 0 -100 escape time [as] C. Lemell, B. Solleder, K. Tőkési, and J. BurgdörferPhys. Rev. A 79 (2009) 06290-1 - . 06290-8.

19. Simulated streaking spectrum for W simulated delay Dt ~ 40 – 80 as experimental delay Dt = 65 ± 25 as C. Lemell, B. Solleder, K. Tőkési, and J. BurgdörferPhys. Rev. A 79 (2009) 06290-1 - . 06290-8.

20. attosecond streakingin solid (Mg) the case of intrinsic and extrinsic plasmon excition

21. z z θ2 θ1 θ0 Main photoelectron line XUV=118 eV

22. intrinsic plasmon extrinsicplasmon z z z z θ2 θ2 θ1 θ1 θ0 θ0 Plasmon excitation XUV=118 eV

23. Time-resolved observation of collective excitations in photoemission Streaking traces of the Mg2p and plasmon-satellite lines E(2p)=68 eV E(2p+pl)=58 eV C. Lemell, S. Neppl, G. Wachter, K. Tőkési, R. Ernstorfer, P. Feulner, R. Kienberger, and J. Burgdörfer, Phys. Rev. B: Rapid Communication91, 241101(R) (2015).

24. Loss Function of free electron gas

25. Energy spectra and average escape time distributions

26. Photoemission from Mg 2p - Determination of α and λ 3 < R < 3.5 Shirley backgroundfree 0.05 < α < 0.15

27. Célok A végső cél nem csak nézni, hanem ellenőrizni és befolyásolni az ultragyors folyamatokat az új technológiai alkalmazásokban. Atto-tudomány új technológiákat ígér a jövőben.Az attomásodperc és a nanométeres lépték ötvözése új távlatokat nyit, és új ismereteket felfedezését ígéri.

28. Összefoglalás Klasszikus transzport elmélet segítségével, mikroszkopikus szimulációval meghatároztuk a fotoelektronok kibocsátási idejét valamint energiaspektrumaikat wolfrám minta esetében. Számításaink igen jól írják le az emissziós spektrumokat és csíkozási képeket. A késleltetési időre kapott becslésünk is igen közel van a kísérleti adatokhoz. A felületekből kilépő időfelbontásos fotoemisszió szintén lehetővé teszi, hogy fémekben plazmon gerjesztéseket figyeljünk meg azok valós idejében. Időfelbontásos fotoemisszió segítségével megkülönböztethetjük a külső és belső plazmonkeltéseket. Egyszerű fémek esetében megadtuk a külső és belső plazmongerjesztések arányát.

29. KÖSZÖNÖMA FIGYELMET!

30. Dielectric function extrapolation of optical data to q–w plane: Lindhard, Mermin, … neglects creation of electron-hole pairs; good approximation for electron energies E >> wp ~ 25 eV w [a.u.] w [a.u.] • linel ~ 5 – 10 Å • ttravel ~ 100 – 250 as q [a.u.] q [a.u.] Bourke and Chantler, Th023, PRL 104, 206601 (2010) Solleder et al., PRA 76, 075115 (2007)