Spontaneous motion of an alcohol droplet by the Marangoni effect

1. Spontaneous motion of an alcohol droplet by the Marangoni effect 永井　健

2. (1),(2) General introduction and Background • (3) Mode change of motion depending on the size of a droplet K. Nagai, et al., Phys. Rev. E, 71, 065301 (2005). K. Nagai, et al., Colloids Surf. B Biointerfaces, 56, 197 (2007). • (4) Spontaneous instability of alcohol-water interface by the Marangoni effect • (5) Mode change of motion depending on temperature K. Nagai, et al., Prog. Theor. Phys. Suppl., 161, 286 (2006). • (6) Irregular motion of an alcohol droplet K. Nagai, RIMS Kokyuroku Bessatsu,B3, 139 (2007). • (7) General conclusion

3. 散逸構造 1 cm S. Kondo, et al., Nature, 376, 765 (1995).

4. 非平衡開放系での運動 20 ml A. B. Verkhovsky, et al., Curr. Biol., 9, 11 (2005).

5. 非平衡開放系 生命現象の理解のためには 非平衡開放系で起こる自発的運動のさらなる理解が必要。 単純な系であるマランゴニ効果による自発的運動を用いて 非平衡開放系で起こる自発的運動の普遍的な側面を 見つけ出せないだろうか？

6. マランゴニ効果 1 cm

7. 自発的運動のモード変化 2 cm 直進運動 回転運動 S. Nakata, et al., Langmuir, 13, 4454 (1997) .

8. 目的 非平衡開放系において、パターン形成と運動がどのようにカップルしているかを明らかにするために… • マランゴニ効果によるアルコール液滴の自発的運動において液滴の変形と運動がどのようにカップルしているかを調べる。 • 固定されたアルコール相の自発的変形がどのように起きているかを明らかにする。

9. アルコール液滴の自発的運動

10. 実験状況 • 水相のペンタノール濃度は 2.3 ml/100 ml water。 • アルコールは界面活性剤なのでマランゴニ効果によって自発的に運動する。

11. 液滴の運動 液滴の体積は0.02 ml。

12. 円形の液滴が動くメカニズム • 液滴が動くと前方の濃度勾配が大きくなるため前方から強く引かれることになる。そのため液滴は静止状態が不安定である。 • 運動方向は摂動に対して中立安定である。

13. 液滴の運動モード 分裂 不規則運動 直進運動 0.02 ml 10 ml 400 ml

14. 液滴の変形によるモード変化 境界が凸に変形していた方が境界の周りのペンタノール濃度が薄くなり、濃度勾配が大きくなるため直進運動を起こす。

15. 境界の不安定化の原因 • 波の凹部と凸部の界面張力勾配差によって波は成長する（1波長あたりの力はg1） • 表面張力によって波が減衰する（1波長あたりの力はg2） g1>g2のとき界面は不安定化する

16. 使用したモデル バルク相－空気界面で 境界がy=e sin kxであるとして界面は( c( x, e sin kx) = c0)より、

17. 摂動を成長させる力(g1)の計算 (bは定数)

18. 減衰力(g2)の計算 (aは定数)

19. g1-g2の波数依存性 液滴の周りにはn/Rの波数の摂動しか立たないので、液滴の半径に 応じて境界の自発的変形がどのように起こるかが変わる。 ca 、cwが大きくなるとkcが小さくなり、運動モードが 切り替わる体積が大きくなる。

20. 理論的予測の確認 バルク相のペンタノール濃度を上げるとcwが増えるため、モードの切り替わりが起こる体積が大きくなる。 シャーレの上にふたがあるとき（ca→大）、液滴の動きは直進から不規則に変わる。

21. ここまでの結論 • 水面上のペンタノール液滴は自発的に運動し、大きさに応じて運動のモードが変化する。 • このモード変化はアルコール・水・空気三重線の自発的変形が特定波数以下のものしか不安定化しないために起こる。

22. アルコール水界面の自発的変形

23. 実験装置 水相は2.35 vol%のペンタノール水溶液。

24. 実験結果 1 cm 4倍速 振幅の時空間プロット。明るさがrを表す。この図から界面上に進行波が出ていることが確認できる。

25. パワースペクトル ピンクの線は10 ml、青の線は0.1 ml、緑の線は0.05 mlの液滴周囲の1モードに対応する。

26. モデル１ 三重線は内部の面積を保存しながら、c（ペンタノール濃度）に応じた界面張力に引かれる。 三重線の運動の表現にフェーズフィールドモデルを用いる(u=1はペンタノール相、u=0は水相を表す)

27. モデル２ t=0.005, e=0.005, D=0.00078, b=1

28. 液滴運動のシミュレーション a=3 a=2.1

29. 一つの波数しか持たないときの界面不安定化 a=2.1

30. 進行波 a=2.1

32. e=0.004,t=0.001,D=0.01,g=50,a=0.5,c0=0.85

39. 後半の結論 • アルコール・水・空気三重線は自発的に変形し、進行波が現れる。そこに現れる構造は特定波数以下の構造である。 • フェーズフィールドモデルを基にしたモデルで界面の変形を再現した。

40. 全体のまとめ • アルコール・水相分離系において水上のアルコール液滴は自発的に運動する。アルコール・水・空気三重線の自発的変形と運動がカップルし、液滴の運動モードが変化する。 • アルコール・水・空気三重線上には特定波数以下の構造しか不安定化せず、そのために、液滴の大きさに応じて運動モードが変わる。 • フェーズフィールドモデルを基にしたモデルを用いてアルコール相の運動を再現した。

41. 展望 • 今回の系を用いて液滴を集団にしたときの運動を調べ、生物等の自発的に変形しながら運動する系が集団になったときに起こる現象の議論につなげたい。 • 形状と運動の関係をさらに調べ、アメーバなどの運動の議論につなげていきたい。

42. Gtは境界、Vnは境界の各点における速度の法線成分。Gtは境界、Vnは境界の各点における速度の法線成分。

43. 液滴周りの対流

45. 温度を変えたときのモード変化

46. 今回の研究 • アルコール液滴の運動モードが温度に応じてどのように変化するか調べ、ペンタノールの物性値の温度依存性との比較を行う。 バルク相は2.35 ml/100 ml waterのペンタノール水溶液。 湯煎で水相の温度を調整しておき、ペルチェ素子で温度を固定しながら実験を行う。

47. 結果

48. 溶解度の温度依存性 低温で3 ml/100 ml water～2.3 ml/100 ml waterのペンタノール水溶液を作り、セルの温度を20　℃から徐々に上げていく。相分離を起こしたときの濃度を溶解度とする。

49. 表面張力の温度依存性 ウィルヘルミー法で測定

50. kcの温度依存性 とすると温度が高くなるとkcは小さくなる