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F. Valsaque, H. Le, E. McRae LCSM, UMR CNRS 7555, Université Henri Poincaré

Adsorption sur nanotubes monoparois : identification des sites d’adsorption et influence de la courbure de plans de graphène. F. Valsaque, H. Le, E. McRae LCSM, UMR CNRS 7555, Université Henri Poincaré en collaboration avec : M. Arab, F. Picaud, C. Ramseyer

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Presentation Transcript

  1. Adsorption sur nanotubes monoparois :identification des sites d’adsorption etinfluence de la courbure de plans de graphène F. Valsaque, H. Le, E. McRae LCSM, UMR CNRS 7555, Université Henri Poincaré en collaboration avec : M. Arab, F. Picaud, C. Ramseyer LPM, UMR CNRS 6624, Université de Franche-Comté

  2. Plan • I – Introduction • II – Adsorption sur des nanotubes mono-parois • Identification des différents sites • III – Influence de la courbure de plans de graphène sur l’adsorption • IV – Conclusion

  3. I – Introduction nanotubes monoparois ou SWNT diamètre : 0,6 à 2,3 nm Colomer et al., Eur. Phys. J. B 27 (2002) 111

  4. Structure en « poupées gigognes » Nanotubes multiparois ou MWNT diamètre externe ~ 10 à 100 nm (A. Rochefort, Nano-CERCA, Univ. Montreal) (Iijima, Nature 1991)

  5. Mesures par volumétrie d’adsorption gaz (Kr) vide La quantité adsorbée est déduite des différences de pressions entre l’introduction du gaz et la pression d’équilibre mesure de pression échantillon (nanotubes) • Mesures : • non destructives • adaptées à l’étude de petites quantités (~ 10 mg) • globales complémentaires aux caractérisations locales (MET, Raman...) • très sensibles à l’état superficiel

  6. Isotherme à marches Chaque marche traduit la formation d’une monocouche complète de Kr Potentiel de Lennard-Jones Isotherme d’adsorption sur une surface homogèneGraphite : surface de référence Kr à 77 K sur graphite exfolié Quantité adsorbée (a.u.) 0 50 100 150 200 250 Pression (Pa) Où P0 : pression de la vapeur saturante Pn : pression d’équilibre à la nème marche

  7. II – Adsorption sur SWNT Description de l’échantillon Origine : Center for Nanoscale Science and Technology Rice University, Huston, Texas Synthèse : HiPco (High Pressure carbon monoxide) Catalyseur : Fe(CO)5 Diamètre : 0,8 – 1,6 nm, moyen : 1,1 nm Faisceaux de 30-100 tubes Purification : Traitement acide (HCl) puis recuit à 800°C sous Ar pendant 1 h Pureté ≈ 97-99 % atomique en C Image MET de l’échantillon brut (Nikolaev, Chem. Phys. Lett 1999) 30 nm Image MET de l’échantillon purifié (UHP-Nancy I)

  8. Adsorption sur SWNT 15 HiPco purifié 10 Quantité adsorbée (mmol/g) 5 0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 10 10 10 10 10 10 10 10 Pression (Pa) Isothermes d’adsorptions de Krypton à 77,3 K Kr à 77 K / graphite exfolié Quantité adsorbée (a.u.) 0 50 100 150 200 250 Pression (Pa) • Par rapport au graphite : • nombre de marches réduit de 5 à 2 • marches plus inclinées • et paliers moins horizontaux Hétérogénéité des diamètres des tubes dans un même faisceau Défauts ou carbone amorphe sur les tubes

  9. Adsorption sur SWNT Le Krypton s’adsorbe sur différents types de sites Où se produit l’adsorption ? 15 Kr (77 K) sur HiPco purifié 10 Quantité adsorbée (mmol/g) 5 0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 10 10 10 10 10 10 10 10 Pression (Pa)

  10. Identification des différents types de sites sur les SWNT 17 Å rainure canal interstitiel canal central paroi externe Colomer et al., Eur. Phys. J. B 27 (2002) 111

  11. Energies d’adsorption du Kr sur SWNT rainure 17 Å canal interstitiel paroi externe d’un tube périphérique canal central Kr sur HiPco purifié 3 2 ln P (Pa) 1 0 11 12 13 1000 / T (K) ln P = -A/T + B Qst = R A où R est la constance des gaz parfaits

  12. III – Influence de la courbure de plans de graphènesur les énergies d’adsorption Calcul des énergies d’adsorption par sommation des potentiels de Lennard Jones (C-Kr ou C-Xe): Kr / SWNT Xe / SWNT rainures canaux interstitiels canaux centraux paroi externe Energie d’adsorption : E0(meV) rayon (Ǻ) rayon (Ǻ) J. Chem Phys. 126 (2007) 54709

  13. IV – Conclusions SWNT : Il existe différents types de sites d’adsorption sur les faisceaux de SWNT Les canaux centraux, les canaux interstitiels, les rainures sont plus attractifs que le graphite Les parois externes sont moins attractives Courbure des tubes : Pour de grands diamètres, les énergies d’adsorption dans les rainures ou les canaux interstitiels sont les mêmes Plus le diamètre est grand, plus l’énergie d’adsorption (côté concave ou convexe) est proche de celle d’un plan de graphène

  14. Remerciements LPM, UMR CNRS 6624, Université de Franche-Comté Madjid Arab Fabien Picaud Christophe Ramseyer Laboratoire F. Perrin, URA 2453, DSM/DRECAM/SPAM, CEA Saclay Mathieu Pinault Martine Mayne-L'Hermite LPS, UMR CNRS 8502, Université Paris Sud Pascale Launois LCH, UMR 7565, Université Henri Poincaré Michel Mercy

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