Alignement de mol cules lin aires par impulsions laser de courtes dur es
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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées. Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de :Bruno Lavorel Olivier Faucher. Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne. Plan de l’exposé. Introduction Modèle,

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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Le 17 juin 2005

Vincent Renard

Sous la direction de :Bruno Lavorel

Olivier Faucher

Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne


Plan de l’exposé

  • Introduction

  • Modèle,

    dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »

    • Dépolarisation

    • Défocalisation

    • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


  • +

    +

    P(q)

    Introductioncontexte

    • Alignement moléculaire par impulsions laser

    régime adiabatique

    régime soudain

    • Mesure de l’alignement: technique d’imagerie

    technique optique


    Ep

    pompe

    q

    y

    Introductionobjectifs

    • Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain

    • Molécules linéaires

    • Techniques optiques résolues en temps

    • Fournissent une information directement liée à <cos²q>


    Plan de l’exposé

    • Introduction

    • Modèle,

      dynamique de l’alignement de molécules linéaires

    • Méthodes « tout optique »

      • Dépolarisation

      • Défocalisation

      • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


  • a//

    a

    Base des états propres: Harmoniques sphériques

    Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement

    Polarisabilité moyenne

    Anisotropie de polarisabilité

    e

    J0+2

    J0

    Solutions de l’équation de Schrödinger:

    J0-2

    Transitions Raman

    Modèle Hamiltonien d’interaction

    Hamiltonien

    DJ=0, 2, 4…

    DM=0


    Évolution en champ libre

    Rephasage du paquet d’ondes

    Alignement et délocalisation

    périodique

    J=6, M=3

    J=4, M=0

    J=6, M=0

    J=2, M=0

    J=4, M=4

    J=0, M=0

    Modèle simulations

    I= 13 TW/cm2


    Grandeur usuelle pour l’alignement

    Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques

    Fréquences Raman:

    Modèle description de l’alignement


    alignement

    Délocalisation

    planaire

    Modèle évolution temporelle

    I=75 TW/cm²

    T=300 K

    CO2


    Plan de l’exposé

    • Introduction

    • Modèle,

      dynamique de l’alignement de molécules linéaires

    • Méthodes « tout optique »

      • Dépolarisation

      • Défocalisation

      • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


  • Méthodes « tout optique »

    • L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité

    • Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à <cos2q>


    Plan de l’exposé

    • Introduction

    • Modèle numérique,

      dynamique de l’alignement de molécules linéaires

    • Méthodes « tout optique »

      • Dépolarisation

      • Défocalisation

      • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


  • nz

    ny

    Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal

    Détection

    Dépolarisationsignal

    Molécules alignées: Milieu anisotrope


    P1

    A

    M

    P2

    boxcar

    M

    P2

    M

    M

    L

    PM

    L

    BS

    P1

    polarisations

    Cellule statique ou jet moléculaire

    CO2 ou N2

    P < 1 bar

    CC

    A

    M

    l/2

    M

    M

    Source laser

    Sép.

    M

    Dépolarisationdispositif expérimental

    l=800nm

    t=100fs

    f=20 Hz

    E5mJ


    CO2

    B0=0,3902 cm-1

    Tr=42,7 ps

    N2

    B0=1,989 cm-1

    Tr=8,38 ps

    Dépolarisationmolécules

    Da=2,5210-40C².m².J-1

    Seuls les états J pairs sont peuplés

    Da=0,75410-40C².m².J-1

    Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs


    Dépolarisationévolution et alignement

    - Lignes de base:

    Alignement permanent

    - Transformation des transitoires

    Imoy=13 TW/cm²

    Imoy=74 TW/cm²

    Imoy=140 TW/cm²


    Extraction de la valeur <cos2q>

    Ajustement avec

    la théorie

    I=60TW/cm²

    Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire)

    Ieff/Imoy =0,7

    Intensité (variable autour d’une valeur estimée)

    Dépolarisationévolution et alignement

    Imoy=74TW/cm²

    PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)


    Alignement sur le troisième transitoire

    <cos2q>=0,64

    Dépolarisationsaturation

    moyenne

    Causes de la saturation:

    - saturation de l’alignement

    - ionisation des molécules


    Dépolarisationeffet de volume

    Prise en compte du volume d’interaction dans le calcul

    But: améliorer l’ajustement de l’intensité

    -Prise compte de la saturation de l’alignement

    -Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique

    Journal of Physics B, accepté


    Dépolarisation

     Avantages

    - efficace sur une large plage d’intensité

     Inconvénients

    - sensible à la biréfringence des optiques


    Plan de l’exposé

    • Introduction

    • Modèle numérique,

      dynamique de l’alignement de molécules linéaires

    • Méthodes « tout optique »

      • Dépolarisation

      • Défocalisation

      • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


  • Impulsion gaussienne

    Gradient d’indice gaussien

    n

    Gradient d’indice positif

    nr0(t)

    w0

    1

    r

    Gradient d’indice négatif

    n0

    nr0(t)

    Lien avec l’alignement

    r

    1

    Défocalisationgradient d’indice

    • Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume


    Défocalisation

    z grand

    Modification du profil de la sonde

    Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance

    Focalisation ou défocalisation

    nr0<0

    nr0>0

    z petit


    Défocalisationdispositif

    Impulsion pompe Ipu(t)

    masque

    L1

    d

    L3

    L2

    Caméra CCD ou PM

    CC

    Milieu

    moléculaire

    Impulsion sonde Ipr(t-t)

    Beam stop


    Défocalisationrésultats


    Iexp=54 TW/cm²

    Isim=46 TW/cm²

    Défocalisationrésultats

    Alignement au centre du faisceau

    Optics Letters, 30, 70 (2005)


    Défocalisation

     Avantages

    - simple à mettre en œuvre

    - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe

     Inconvénients

    - limité à des intensités moyennes


    Plan de l’exposé

    • Introduction

    • Modèle numérique,

      dynamique de l’alignement de molécules linéaires

    • Méthodes « tout optique »

      • Dépolarisation

      • Défocalisation

      • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


  • pompe

    w0

    Q

    Stokes

    Ici

    2Ici

    y

    Réseaux transitoiresles types de réseaux

    y

    z

    x


    Esonde

    d

    Epompe

    EStokes

    Epompe

    S/J

    EStokes

    Esonde

    Esignal

    Réseaux transitoiresdispositif

    pompe

    Sép.

    l/2

    Stokes

    P2

    P3

    Source laser

    sonde

    l/2

    P1

    cc

    boxcar

    L

    cc

    Configuration folded boxcar

    PM

    L

    Sp

    BF

    M

    M


    Iimp=75 TW/cm²

    Iimp=19 TW/cm²

    Ithé=20TW/cm²

    Ic=300 TW/cm²

    Iimp=38TW/cm²

    Réseaux transitoiresréseau d’intensité

    Intensité crête Ic= 4Iimp

    Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp


    Ici

    2Ici

    f

    Pompe,sonde

    y

    Hamiltonien en polarisation elliptique

    x

    y

    z’

    y’

    x’

    Stokes, signal

    z

    q

    Dipôle induit

    Réseaux transitoiresréseau de polarisation

    Ic= 2Iimp

    Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles

    Dm=0, ±2


    très bien simulé

    par

    quelque soit l’intensité

    Ieff/Iimp < 1/2

    Observable confirmée par des simulations numériques

    Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température ambiante

    Iimp= 37 TW/cm²

    Ieff= 15 TW/cm2

    Iimp= 78 TW/cm²

    Ieff= 30 TW/cm2

    Iimp=135 TW/cm²

    Ieff= 55 TW/cm2


    Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

    T=70K

    <cos2q>=0,52

    Iimp=42 TW/cm²

    Ieff=20 TW/cm²

    <cos2q>=0,59

    Iimp=55 TW/cm²

    Ieff=30 TW/cm²


    Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

    <cos2q>=0,65

    T=30K

    Iimp=47 TW/cm²

    Ieff=25TW/cm²

    Décalage des populations important et création d’une large cohérence


    Réseaux transitoires

    •  Avantages

    • Sensibilité

    • -Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace

    •  Inconvénients

    • Trois faisceaux: mise en œuvre délicate


    Plan de l’exposé

    • Introduction

    • Modèle numérique,

      dynamique de l’alignement de molécules linéaires

    • Méthodes « tout optique »

      • Dépolarisation

      • Défocalisation

      • Réseaux transitoires

  • Conclusions, perspectives


    • Dépolarisation

    • Défocalisation

    • Réseaux transitoires

    -Efficace jusqu’à des intensité très importantes

    -Simple

    -Utilisable quelque soit la polarisation

    -sensibilité très importante

    -Biréfringence des optiques

    - Efficace sur une plage d’intensité restreinte

    -difficulté de mise en oeuvre

    Conclusion

    Trois méthodes non intrusives


    Perspectives

    - Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques

    - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire

    - Étude de l’ionisation des molécules

    et les applications…


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