Binary (e,2e) 分光による He と H 2 の二電子励起過程

1. Binary (e,2e)分光によるHeとH2の二電子励起過程 渡辺　昇、　高橋　正彦 東北大学　多元物質科学研究所

2. coincidence e1- M  M+ e0- + M  e1- + e2- + M+ (p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q, Erecoil) e0- e2- 運動量保存則 エネルギー保存則 q=p0 - p1 - p2 Ebind=E0 - E1 - E2 (p,2p)反応 e- (p, Ebind) e1- (p1, E2) p1 e0- (p0, E0) M+ M+ q q 陽子と原子核との衝突→ 原子核の一粒子準位の情報 e2- (p2, E2) residual ion act as a spectator M: p+q = 0 p0 p = -q p2 原子核 p = -q = (p1 + p2) - p0 標的電子の運動量分布 Binary (e,2e)分光 高速電子衝撃イオン化実験 →標的原子分子の電子構造 　　電子衝突ダイナミクス ～keV

3. f: 標的電子軌道 fa e1- (p1, E2) e0- (p0, E0) M+ e2- (p2, E2) K：動力学的因子, q=p0 - p1 - p2 運動量空間における軌道毎の波動関数 (e,2e)断面積 平面波撃力近似：Plane-Wave Impulse Approximation (PWIA) １）入射電子と標的電子との二体衝突 　→撃力近似 ２）M+との相互作用を無視 　→入射電子、放出二電子：平面波

4. 3s 3p 9,000 Coincidence Counts 30 0 Binding Energy [eV] 3 10 0 Momentum[a.u.] -3 測定例：Ar原子

5. 同時計測画像観測法を応用した (e,2e)分光装置の開発[1,2] ⇒5桁もの検出効率の向上 ●運動量空間における価電子軌道の定量的な観測　　　　　　　 ●内殻電子イオン化への適用 ●二電子励起過程への適用： 　　　　多電子励起ダイナミクスと電子相関 ● “配向分子”のbinary (e,2e)分光法の開発 e1- e0- e2- 原子、分子の性質の多くは電子軌道により決まる Binary (e,2e)分光：　電子状態研究における強力な実験手法 散乱断面積の小さな領域で二電子の同時計測　→　実験的困難 [1] M. Takahashi et al., Rev. Sci. Instrum.73 2242(2002). [2] M. Takahashi et al, J. Electron Spectrosc. 141, 83 (2004).

6. 二電子励起過程 電子相関に鋭敏 1s e1- 1s e0- e2- Shake-Up Mechanism? ●Binary (e,2e)分光による二電子励起過程の研究 Binary (e,2e) study on He 最も単純な標的、多くの研究例 E0 > 数百eV：　PWIAが良い近似

7. What mechanisms? n=2 1s Previous study PWIA (Shake-up) @ 1200eV N. Lermer et al., Can. J. Phys. 74, 748 (1996).

8. 独立粒子モデルの描像を越えた 電子構造研究への (e,2e)分光の適用 二電子励起ダイナミクスの詳細な理解必要 本研究の目的 Heの二電子励起ダイナミクスの解明

9. 実験装置 Gas nozzle Electron gun E0 = 1.2, 2.1,4.3 keV D 1 Scattering point 2 E1=E2 1=2=45o 高検出効率 を実現 Spherical analyzer Position sensitive detectors M. Takahashi et al, J. Electron Spectrosc. 141, 83 (2004).

10. 50 n=2 1s 1s Heイオン化エネルギースペクトル　（E0=2.1keV）　

11. PWIA cross section Kinematical factor E0に依存 Target-ion overlap qのみの関数 Cross Section / K : E0に依存しない

12. PWIA calc. for shake-up PWIA calc. for shake-up 運動量分布: He+ (n=2) He CI wavefunction: J. Mitroy et al, J. Phys. B 18, 4149 (1985)

13. Two Step mechanisms TS1 e0- TS21 He 1s n 　⇒　f i　⇒　n TS22 Second Born term n=2 e1- He+(n=2) e2- n=2

14. excitation 　 ionization ionization excitation excitation ionization Second Born Approximation (SBA) Two Step 1 イオン化後、電離電子がもう一つの1s電子と衝突 Two Step 2 入射電子が二つの1s電子と順次衝突 Ki=p0-pm, Kf=pm-p1 N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 75, 052701 (2007).

15. PWIA PWIA 二次のBorn近似計算との比較 N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 75, 052701 (2007).

16. 2pu 2pu H H 2sg H H H H H2+ He+ 2p 2s

17. 2pu 2pu H H 2sg H H H H 運動量分布 PWIAとの相違小

18. SBAとの比較 SBA 1.2keV SBA 1.2keV SBA 2.0keV SBA 2.0keV PWIA PWIA SBA計算： 　実験を定量的に再現 N. Watanabe et al. to be submitted.

19. 前方散乱が支配的: Kf 1 双極子遷移許容>>双極子遷移禁制 He 1s　 → 　2p 1sg → 2pu 1sg → 2ppu 1s　 → 　2s 1sg → 2sg H2 excitation ionization

20. 5p or 5s 4d 1s TSメカニズム Two Step メカニズムが関与した現象 He：二重イオン化過程 N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 72, 032705 (2005). N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 77, 032725 (2008). Xe：4d-15l-1二重イオン化過程 M. Takahashi et al., Phys. Rev. Lett. 98, 013201 (2007).

21. まとめ (i) HeとH2のbinary (e,2e) 実験: E0 = 1.2 ~ 4.3keV 二電子励起過程の運動量分布：明確なE0依存性 　　　　　高次Born項に基づく散乱メカニズムの関与 (ii) 二次のBorn近似計算 TS メカニズム： 　　　　二電子励起過程で重要な役割を果たす 　　　　その影響はイオン終状態に強く依存

22. 共同研究者 理論計算 　モスクワ大： Yu. V. Popov　教授 K. A. Kouzakov博士 　関西外大： 　　向山毅　教授 二次元検出器の開発 　フランクフルトグループ： R. Dörner 教授 O. Jagutzki博士 分光器、同時計測回路の開発 　東北大多元研機械工場 　分子研装置開発室 　（分子研共同開発研究） 実験 　東北大多元研グループ： 　　高橋　正彦　教授 　　宇田川康夫　教授 　　渡邉　昇　博士 Y. Khajuria 博士 　　中山和也　氏 　　三宅裕輔　氏 　　渋谷昌弘　氏 　　浅野佑策 氏 　オックスフォード大： J.H.D. Eland 教授 　東邦大： 酒井康弘　准教授

24. e1- (p1, E2) e- (p, Ebind) e0- (p0, E0) M+ M+ q q e2- (p2, E2) residual ion act as a spectator M: p+q = 0 p = -q p = -q= (p1 + p2) - p0 標的電子の運動量分布 ●Binary (e,2e)分光 Bethe ridge近傍における高速電子衝撃イオン化実験 e0- + M → e1- + e2- + M+ (p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q,Erecoil)  エネルギー保存則 束縛エネルギー Ebind = E0 - (E1 + E2)  運動量保存則 生成イオンの反跳運動量 q = p0 - (p1 + p2)

25. : 中性始状態 : イオン終状態 ●Binary (e,2e) 散乱断面積 平面波撃力近似：Plane-Wave Impulse Approximation (PWIA) ●一次のBorn近似　　　　 ●入射電子、放出二電子：平面波 K：kinematical factor Target Hartree Fock 近似 : イオン化軌道 運動量空間での軌道毎の波動関数

26. e1- q H2 e0- e2- 2sg 2pu 分子軸とqが平行になる配置で強度増大

27. 1sg 1sg : 2pu :2sg H2波動関数に含まれる電子励起配置の運動量分布 H2分子のbinary (e,2e)分光実験 H2：最初期より研究されてきた分子 主イオン化遷移：1sg軌道の電子運動量分布 Ionization-excitation process 標的水素分子中の電子相関を直接的に反映

28. e0- e1- H2 1sｇ H2+ e2- 2pu, 2sｇ 一電子励起 H2+ (1sg) → H2+ (2pu or 2sg) 前方散乱が支配的： Kf 1 一電子イオン化 H2(1sg2) → H2+ (1sg) + e- q依存性：1sgイオン化過程 gerade symmetry Two Step mechanism 二次Born項： Ki = k0 – km, Kf = ks - km i(r1,r2)= 1sg(r1) 1sg (r2)

29. Symmetric noncoplanar geometry E1=E2 1=2=45º E0 = 2 keV 実験 coincidence e0- + A  e1- + e2- + A+ (p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q, Erecoil) エネルギー保存則 Ebind=E0 - E1 - E2 運動量保存則 q=p0 - p1 - p2 EMS(q)

30. Ne 2s 2p

31. 2s,2p 1s 1s He+ 励起分子軌道の 運動量分布 2s,2p 2s,2p 1s 1s 二電子励起過程 PWIA： He

32. Gas nozzle  1 Scattering point 2 Spherical analyzer 実験 Symmetric noncoplanar geometry E1=E2 1=2=45º

33. 1sｇ 1sｇ 1sｇ H H 実験結果

34. 本研究：Heに対する実験、理論両面からの研究本研究：Heに対する実験、理論両面からの研究 n=2 (2s,2p)

35. 2sg 2sg 2pu 2pu 1sg 1sg 1sg c0 2sg 励起分子軌道の 運動量分布 2pu 2sg 1sg 2sg 2pu 2pu 1sg 1sg 励起イオン化過程 PWIA： H2 H2+