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超分子铁凝胶催化剂的制备和性能研究
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超分子铁凝胶催化剂的制备和性能研究

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  1. 超分子铁凝胶催化剂的制备和性能研究 Syntheses and Properties of Supramolecular iron-based Gels 答辩人 : 廖叶童 06化生 导 师 : 张建勇 副教授 2010年6月18日

  2. 目录 1 选题意义 2 国内外研究现状 3 研究思路和创新之处 4 实验及讨论 5 致谢

  3. 1.选题意义 负载催化剂制备方法创新之处 超分子凝胶作为催化剂的优点 1.具有非均相催化的特点 1.合成方法新颖 2.比表面积大 2.磁性凝胶易于分离 3.渗透性好,传质速度快 近年来,人们对超分子凝胶的研究越来越活跃。以铁做原料,价格低廉,既可以用于直接制备金属有机凝胶,还可以作为模板或通过负载的方式制备新型催化剂。

  4. 2.国内外研究现状 磁性纳米颗粒负载 2007年,Mohammadreza Shokouhimehr等 Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 7039 –7043

  5. 2009年初, Chemistry of materials, 2009, vol. 21,  557-563

  6. 3.研究思路及创新之处 超分子凝胶 创新之处 模板合成 负载合成 研究思路 催化和回收 效果的研究 合成方法 的研究

  7. 4.实验及讨论 4.1 GTC凝胶的制备和催化 4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备 4.3 磁性凝胶的制备和催化研 究

  8. 4.1 GTC凝胶的制备和催化 4.1.1 GTC凝胶的制备 合成实例: GTC-1: BimDC L3 L2 L1

  9. 4.1 GTC凝胶的制备和催化 4.1.1 GTC凝胶的制备 表1. GTC凝胶的成胶条件和成胶时间

  10. 4.1 GTC凝胶的制备和催化 4.1.2 GTC凝胶的催化 反应方程式: 催化剂:GTC-1 , 27.7mmol% 反应条件:60℃ ,12h 循环反应三次,平均产率为:62.5%

  11. 4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备 4.2.1 溶胶凝胶法(Sol-Gel法) 图4. 溶胶凝胶(Sol-Gel)法一般过程图解

  12. 4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备 4.2.2 正硅酸乙酯的水解聚合 水解反应: (生成硅酸和相应的醇) 缩合反应: (形成胶体状态混合物) 聚合反应: (形成三维网络结构)

  13. 4.2二氧化硅粉末凝胶的制备 4.2.3 二氧化硅粉末凝胶的制备

  14. 4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备 4.2.3 二氧化硅粉末凝胶的制备 以GTC凝胶作为合成模板,采用Sol-Gel法,合成出具有微观孔洞结构的二氧化 硅粉末凝胶 ,制备方法如下: 将正硅酸乙酯,催化剂,模板凝胶的配体混合于一试管,铁盐和水加入到另一试管中,两试管搅拌至澄清后混合,快速搅拌,待其成胶后静置2天以上,之后将含有混合凝胶的试管放置在50℃油浴加热数天,之后再放置到90℃的油浴中加热,直至凝胶完全变干或变硬为止。

  15. 4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备 3-22-1

  16. 4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备 4.2.4 二氧化硅粉末凝胶的催化 催化剂:0120 , 10mmol% 反应条件:60℃ ,12h 催化剂的循环利用情况如下所示: 催化剂的回收效果较好。

  17. 4.3 磁性凝胶的制备和催化研究 2.3.1 L3配体的合成

  18. 4.3 磁性凝胶的制备和性能研究 2.3.2 磁流体的制备 Fe3O4 MNPs的制备: Fe2+ + 2Fe3+ + 8OH- = Fe3O4 + 4H2O 液相共沉淀法 Fe3O4 MNPs的改 性及磁流体的制备: 聚乙二醇改性 分散 Fe3O4磁性纳米颗粒 水基、乙醇基、甲醇基的磁流体

  19. 4.3 磁性凝胶的制备和催化研究 2.3.3 磁性凝胶的制备 ⅰ. 无磁性纳米颗粒负载的gTC1凝胶的制备: L3 + Pd(COD)(NO3)2 → gTC1 CH3OH/CHCl3(v:v=1:1) CH3OH ⅱ. 磁性凝胶(gTC1-MNPs)的制备: L3 + Pd(COD)(NO3)2 → gTC1- MNPs CH3OH CH3OH(MNPs)/CHCl3(v:v=1:1) 通过改变磁流体的加入量,可以制备出一系列Fe3O4含量不同的磁性凝胶

  20. 4.3 磁性凝胶的制备和性能研究 gTC1-MNPs-7%的SEM图

  21. 4.3 磁性凝胶的制备和性能研究 2.3.4 磁性凝胶的催化 催化剂:gTC1-MNPs-7% , Pd 1mmol% ; 反应条件:60℃ ,2h 。 磁性凝胶催化的循环利用情况: 凝胶的循环利用效果很好,ICP证实反应过程中没有Pd流失到反应液中。

  22. 4.3 磁性凝胶的制备和性能研究 gTC1-MNPs分离回收示意图 从左至右依次为:gTC1,gTC1-MNPs-4%,gTC1-MNPs-7%

  23. 4.3 磁性凝胶的制备和催化研究 4.3.5 催化前后的对比 催化后 催化前

  24. 致谢 感谢创新化学实验与研究基金项目的支持。 感谢张建勇老师在完成课题过程中对我的悉心指导。 本论文的实验工作的完成得到了实验室黄晶、何丽思师姐的指导和帮助,还有吴升元和吴志伟同学的协助,在此对他们表示感谢。

  25. Thank You!