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超分子铁凝胶催化剂的制备和性能研究

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超分子铁凝胶催化剂的制备和性能研究. Syntheses and Properties of Supramolecular iron-based Gels. 答辩人 : 廖叶童 06 化生. 导 师 : 张建勇 副教授. 2010 年 6 月 18 日. 目录. 1. 选题意义. 2. 国内外研究现状. 3. 研究思路和创新之处. 4. 实验及讨论. 5. 致谢. 1. 选题意义. 负载催化剂制备方法 创新之处. 超分子凝胶 作为催化剂的优点. 1. 具有非均相催化的特点. 1. 合成方法新颖. 2. 比表面积大.

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Presentation Transcript
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超分子铁凝胶催化剂的制备和性能研究

Syntheses and Properties of Supramolecular iron-based Gels

答辩人 : 廖叶童 06化生

导 师 : 张建勇 副教授

2010年6月18日

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目录

1

选题意义

2

国内外研究现状

3

研究思路和创新之处

4

实验及讨论

5

致谢

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1.选题意义

负载催化剂制备方法创新之处

超分子凝胶作为催化剂的优点

1.具有非均相催化的特点

1.合成方法新颖

2.比表面积大

2.磁性凝胶易于分离

3.渗透性好,传质速度快

近年来,人们对超分子凝胶的研究越来越活跃。以铁做原料,价格低廉,既可以用于直接制备金属有机凝胶,还可以作为模板或通过负载的方式制备新型催化剂。

slide4
2.国内外研究现状

磁性纳米颗粒负载

2007年,Mohammadreza Shokouhimehr等

Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 7039 –7043

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2009年初,

Chemistry of materials, 2009, vol. 21,  557-563

slide6
3.研究思路及创新之处

超分子凝胶

创新之处

模板合成

负载合成

研究思路

催化和回收

效果的研究

合成方法

的研究

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4.实验及讨论

4.1 GTC凝胶的制备和催化

4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备

4.3 磁性凝胶的制备和催化研 究

4 1 gtc
4.1 GTC凝胶的制备和催化

4.1.1 GTC凝胶的制备

合成实例:

GTC-1:

BimDC

L3

L2

L1

4 1 gtc1
4.1 GTC凝胶的制备和催化

4.1.1 GTC凝胶的制备

表1. GTC凝胶的成胶条件和成胶时间

4 1 gtc2
4.1 GTC凝胶的制备和催化

4.1.2 GTC凝胶的催化

反应方程式:

催化剂:GTC-1 , 27.7mmol%

反应条件:60℃ ,12h

循环反应三次,平均产率为:62.5%

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4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备

4.2.1 溶胶凝胶法(Sol-Gel法)

图4. 溶胶凝胶(Sol-Gel)法一般过程图解

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4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备

4.2.2 正硅酸乙酯的水解聚合

水解反应:

(生成硅酸和相应的醇)

缩合反应:

(形成胶体状态混合物)

聚合反应:

(形成三维网络结构)

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4.2二氧化硅粉末凝胶的制备

4.2.3 二氧化硅粉末凝胶的制备

slide14
4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备

4.2.3 二氧化硅粉末凝胶的制备

以GTC凝胶作为合成模板,采用Sol-Gel法,合成出具有微观孔洞结构的二氧化

硅粉末凝胶 ,制备方法如下:

将正硅酸乙酯,催化剂,模板凝胶的配体混合于一试管,铁盐和水加入到另一试管中,两试管搅拌至澄清后混合,快速搅拌,待其成胶后静置2天以上,之后将含有混合凝胶的试管放置在50℃油浴加热数天,之后再放置到90℃的油浴中加热,直至凝胶完全变干或变硬为止。

slide16

4.2 二氧化硅粉末凝胶的制备

4.2.4 二氧化硅粉末凝胶的催化

催化剂:0120 , 10mmol%

反应条件:60℃ ,12h

催化剂的循环利用情况如下所示:

催化剂的回收效果较好。

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4.3 磁性凝胶的制备和性能研究

2.3.2 磁流体的制备

Fe3O4 MNPs的制备:

Fe2+ + 2Fe3+ + 8OH- = Fe3O4 + 4H2O

液相共沉淀法

Fe3O4 MNPs的改

性及磁流体的制备:

聚乙二醇改性

分散

Fe3O4磁性纳米颗粒

水基、乙醇基、甲醇基的磁流体

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4.3 磁性凝胶的制备和催化研究

2.3.3 磁性凝胶的制备

ⅰ. 无磁性纳米颗粒负载的gTC1凝胶的制备:

L3 + Pd(COD)(NO3)2 → gTC1

CH3OH/CHCl3(v:v=1:1)

CH3OH

ⅱ. 磁性凝胶(gTC1-MNPs)的制备:

L3 + Pd(COD)(NO3)2 → gTC1- MNPs

CH3OH

CH3OH(MNPs)/CHCl3(v:v=1:1)

通过改变磁流体的加入量,可以制备出一系列Fe3O4含量不同的磁性凝胶

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4.3 磁性凝胶的制备和性能研究

2.3.4 磁性凝胶的催化

催化剂:gTC1-MNPs-7% , Pd 1mmol% ;

反应条件:60℃ ,2h 。

磁性凝胶催化的循环利用情况:

凝胶的循环利用效果很好,ICP证实反应过程中没有Pd流失到反应液中。

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4.3 磁性凝胶的制备和性能研究

gTC1-MNPs分离回收示意图

从左至右依次为:gTC1,gTC1-MNPs-4%,gTC1-MNPs-7%

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4.3 磁性凝胶的制备和催化研究

4.3.5 催化前后的对比

催化后

催化前

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致谢

感谢创新化学实验与研究基金项目的支持。

感谢张建勇老师在完成课题过程中对我的悉心指导。

本论文的实验工作的完成得到了实验室黄晶、何丽思师姐的指导和帮助,还有吴升元和吴志伟同学的协助,在此对他们表示感谢。