電界による磁気異方性制御：実験

1. 文部科学省科研費新学術領域 「コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス」 2014.3.10　東京大学 本郷キャンパス 電界による磁気異方性制御：実験 Electric-field control of magnetic anisotropy: Experiment 野﨑隆行 産総研　ナノスピントロニクス研究センター 計画研究：スピンエレクトロニクス材料の探索 研究代表者： 佐藤和則（阪大） 研究分担者： 小田竜樹 (金沢大), 小倉昌子(阪大), 野﨑隆行(産総研) 連携研究者： 黒田眞司(筑波大), 吉田博(阪大), 朝日一(阪大), 鈴木義茂(阪大), 赤井久純(阪大), 下司雅章(阪大)

2. e- Introduction 1 スピントロニクス e- 電子工学 電荷制御 (伝導・光学特性) 磁気工学 電子スピンの巨視的制御 e- 不揮発性固体磁気メモリ 生体用高感度磁界センサー トンネル磁気抵抗効果 Yuasa et al. Nature Mater.(2004) 不揮発性SRAM 高周波発振器 課題 駆動電力の低減

3. Introduction 2 駆動電力の低減に向けて 低消費電力なスピン状態（方向やダイナミクス）制御技術が必要不可欠 電流磁界 スピントルク (電流) 1996年～ Slonczewski, Berger 1820年～ Oersted p p n 電界制御が必須！ <1fJ p p 1bitの書き込み 消費電力 n ~100 pJ ~100fJ 低消費電力化 エレクトロニクスとの対応 FET 真空管 バイポーラトランジスタ

4. Introduction 3 電界によるスピン制御の試み マルチフェロイック 磁歪制御 キュリー点制御 ピエゾ素子 磁性薄膜 H. Ohno et al. Nature (2000). D. Chiba et al. Nature Mater. (2011) L. W. Martin et al. J. Phys. : Condens. Mater. (2008). V. Novosad et al. JAP (2000). 実用デバイス化への要求 • 室温での安定な動作 • 高い繰り返し動作耐性 • 磁気抵抗素子との複合化 • 高速動作

5. Introduction 4 電界磁気異方性制御 M. Weisheit et al.Science315, 349 (2007) Kerr rotation 0.4 V Pt Pt MgO FePt 1.0 V -0.12 -0.11 -0.1 0 0.1 Electrolyte Electric double layer H (T) H (T) 液体電界質による電気２重層の利用 4.5%の保磁力変化 室温において、3d遷移金属の垂直磁気異方性を電界で制御することが可能！

6. Introduction 5 電界誘起磁気異方性変化の起源 -理論- M. Tsujikawaand T. Oda, Phys. Rev. Lett. 102, 247203 (2009). Pt Fe Pt Number of electrons Electric field (V/Å)

7. Contents 実用デバイス化への要求を満たす電界スピン制御法の開発に向けて・・・ • 室温で安定に動作する固体素子 • 高い繰り返し動作耐性 • 磁気抵抗素子との複合化 • 高速動作 • 全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現 • 電圧磁気異方性変化を利用したスピンダイナイクス制御

8. 全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現 T. Maruyama, Y. Shiota, T.N. et al.Nature Nanotech. 4, 158 (2009) Y. Shiota, T. N. et al.Appl. Phys. Exp. 2, 063001 (2009) T. Nozaki et al. APL.96, 022506 (2010) Y. Shiota, T.N. et al. APEX4, 043005 (2011) • 室温で安定に動作する固体素子 • 高い繰り返し動作耐性 • 磁気抵抗素子との複合化 • 高速動作

9. Experiment 1 超薄膜磁性層における界面誘起の垂直磁気異方性 MgO(001) 10 nm 超薄膜Fe80Co20(001) tFeCo Au (001) 50 nm 界面磁気異方性エネルギー Ks = 650 mJ/m2 磁性層膜厚によって垂直磁気異方性の大きさを設計可能

10. Experiment 2 電圧印加による垂直磁気異方性制御 電圧印加により磁化容易軸が面内-面直間で遷移 極カー効果測定 tFeCo = 0.58 nm -200 V 200 V 3d遷移金属強磁性体/MgO接合は現在のスピントロニクスの基本構造！

11. 様々な材料系における電界磁気異方性制御の報告例様々な材料系における電界磁気異方性制御の報告例 laser FePd, FePt CoFeB CoCrPt-TiO2 nanocomposite F. Bonell et al. APL 98, 232510 (2011) T. Seki et al. APL 98, 212505 (2011) M. Endo et al. APL 96, 212503 (2010) K. Kita et al. APL 112, 033919 (2012) T. Zhou et al. APL 96, 012506 (2010)

12. トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御 Junction size: 2 × 6 mm2 Ru(7 nm) Sputtering Ta (5 nm) FeB (1.5 nm) Free layer, tfree Fe wedge (0-0.7 nm) MgO (2.5 nm) Reference layer Fe (3 or 0.7 nm) MBE Cr (30 nm) MgO (3 nm) MgO (001) substrate

13. Experiment 3 トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御 Fe(3 nm)/MgO/Fe(0.3 nm)/FeB (1.5 nm) /Ta/Ru Hex Vbias = 30 mV

14. Experiment 3 TMR曲線のバイアス電圧依存性 Fe(3 nm)/MgO/Fe(0.3 nm)/FeB (1.5 nm) /Ta/Ru +V Positive bias: electron depletion Negative bias: electron accumulation

15. Experiment 3 Bias voltage dependence of Eperptfree 30% change in Eperp by 1V application

16. 電圧磁気異方性変化を利用した スピンダイナイクス制御 T. Nozaki et al. Nature Phys. 8, 491 (2012) • 室温で安定に動作する固体素子 • 高い繰り返し動作耐性 • 磁気抵抗素子との複合化 • 高速動作

17. Introduction 6 強磁性共鳴 (FMR) Basic research Applications • マグノニクス(スピン波) • スピンポンピング • マイクロ波アシスト磁化反転 • スピントルク発振 • スピントルク検波 • ダンピング定数 • 磁気異方性 • 層間交換結合 • 飽和磁化 FMR signal スピンポンピング マグノニクス Frequency S. Mizukami et al. PRB (2002) A. Brattas et al. PRB (2002) • A. Serge et al. • J. Phys. D: Appl. Phys. (2010)

18. Concept 電界磁気異方性制御による強磁性共鳴励起 Hex DHd (Vrf) Vrf LLG equation 高周波電界による磁気異方性変化

19. Experiment 4 電界励起FMR信号例 RA: 420 kWmm2 Junction size: 2 × 6 mm2 Prf= -15 dBm qH: 65deg. ホモダイン検波法 A. A. Tulapurkar et al. Nature (2005) (Spin-torque induced FMR: RA~3 Wmm2) DC voltage

20. 電界による磁化反転制御 Y. Shiota, T.N. et al. Nature Mater. 11, 39 (2012). Y. Shiota, S. Miwa, T.N. et al. Appl. Phys. Lett. 101, 102406 (2012) 静電界印加 短パルス電界印加 歳差運動を利用したダイナミック磁化反転 磁化反転できない

21. パルス電界によるダイナミック磁化反転(シミュレーション)パルス電界によるダイナミック磁化反転(シミュレーション) 立ち上り&立下り: 70 ps 0.4 ns V パルス電圧印加下における磁気エネルギー変化 エネルギー障壁 Hbias Hbias Hbias Heff y y y x x x Voltage OFF： Hext,z = 700 Oe Ha, ⊥ = 1400 Oe Voltage ON： Hext,z = 700 Oe Ha,⊥ = 600 Oe Voltage OFF： Hext,z = 700 Oe Ha,⊥ = 1400 Oe

22. Experiment 5 Minor loop ( 84°) tFeCo: 0.7 nm (in-plane) tMgO: 1.5 nm Junction size: 0.2×0.8 mm2 AP P 84° Hex Vpulse=-1.35 V Au SiO2 SiO2 反平行磁化状態 tpulse = 0.65 ns MgO Pulse Generator or Au 50 nm 平行磁化状態 2 kW sign out 50 mV, 333 Hz Lock-in amplifier

23. 消費電力比較 ＊Toshiba Co., IEDM2012 電流駆動型と比較して約２桁の低消費電力化の可能性

24. 今後の課題 磁性層の超薄膜化による熱安定性の低下　 ⇒　微細化（大容量化）に対応できない エネルギー障壁D 磁気異方性 体積 不揮発性メモリなどの応用には D ~ 40-60kBTが必要 磁化の向き 目標 1* T. Nozaki et al. APL.96, 022506 (2010), 2* T. Nozaki et al. Appl. Phys. Exp. 6, 073005 (2013) • 高結晶磁気異方性材料 Pt/Fe(1ML)/Pt(1ML) ~80×er (fJ/Vm) • High-k誘電体の導入　　e.g. SrTiO3er > 200 (er, MgO ~ 10)

25. Summary • 全固体素子(トンネル磁気抵抗素子)における電界磁気異方性を実現 • 電界による高速スピンダイナミクス（強磁性共鳴）励起を実証 • 電界パルスを用いたダイナミック磁化反転を実証 Voltage control of magnetic anisotropy Voltage-driven MRAM Highly-sensitive detector Voltage-driven three terminal device (Spin transistor) Voltage-induced spin wave excitation

27. Phase diagram of the Pswitch Results 5 measurement range Vpulse = -0.75 V AP ⇒ P P ⇒ AP

28. Macro-spin mode simulation z ＜LLG equation＞ x y From experiment; Ms = 1.54 T Hc(0K) = 25 Oe Hshift = 75 Oe Hperp (0 V) = 1400 Oe Hperp (-0.75V) = 600 Oe T = 300K Parameter; a = 0.01 1600 1400 1200 1000 800 600 400 Magnetic energy： Hperp (Oe) -0.75 -0.5 -0.25 0 0.25 DC bias voltage (V)

29. Theory

30. Comparison of experimental results and simulation AP ⇒ P P ⇒ AP Experiment Vpulse = -0.75 V Simulation

31. Introduction 5 垂直磁気異方性の起源 • 3d-白金族合金の結晶磁気異方性 • L10-Fe(Co)Pt, Fe(Co)Pd • 白金族系の強いスピン-軌道相互作用を活用 2. 界面誘起の垂直磁気異方性 MgO/3d遷移金属界面 Fe/MgO ; T. Shinjo et al. J. de Physique 40, C2-86-87 (1979). CoFeB / MgO ; Ikeda et.al. Mature Mater. 9, 721 (2010). L10 ordered FePt Ikeda et.al. Mature Mater. 9, 721 (2010) Fe z2 (m=0) O Mg MgO 弱いFe dz2- O pz混成 ⇒　垂直磁気異方性

32. Voltage-induced torque z x y

33. No influence from spin transfer torque?? Discussion 1 Estimation of flowing tunneling current (current density) Too small! However…the ultrathin FeCo layer can be very sensitive to the current torques due to the very small HZ…

34. Spin transfer torque

35. Voltage-induced torque 103 times larger !

36. Comparison of the power consumption Spin torque induced FMR Cf. S. Ishibashi et al. Appl. Phys. Express, 3, 073001 (2010) CoFeB / MgO / CoFeB MTJ 100×150 nm2 RA: 2 Wmm2, MR: 100% Precession angle: 1 deg. Consumed power: 1 mW Voltage-field induced FMR Assuming the same sample size… Precession angle : 1 deg. Consumed power: 0.005 mW Power reduction of 1/200!

37. Result 5 Input voltage dependence of the signal amplitude Tilted field angle: 55deg. Hex = 500 Oe

38. Results 1 TMR curves FeCo thickness dependence (normalized MR curve) Difference in the saturation fields reflect the surface magnetic anisotropy

39. Bias voltage dependence of mag-noise spectrum (tFeCo: 0.68 nm (Hperp=1500 Oe), tMgO: 1.5 nm, Hex = 2500 Oe) Result 2 Kittel’s equation +V H -V Anisotropy change slope: 37 fJ/Vm Cf. Theory: Fe(1ML) / MgO (3 ML) 29 fJ/Vm R. Shimabukuro et al. Physica E 42, 1014(2010)

40. Macro-spin model simulation Hex = 700 Oe Tilted angle: 84 degree

41. Estimation of precession angle, Dq

42. Second order perturbation theory (D. S. Wang et al. PRB, 47, 14932 (1993)) ko : k vector of occupied state ku : k vector of unoccupied state la (a= x, z): angular momentum operators. <o|lz|u> Out-of-plane <o|lx|u> In-plane x2-y2(m=±2) xy (m=2) xz,yz (m=±1) z2 (m=0) EF xz,yz (m=±1) xy (m=2) Simplified band structure of the monolayer Fe

43. Electric field induced anisotropy change M. Tsujikawa and T. Oda, PRL 102, 247203 (2009). Pt Fe Pt

44. Ms = 1.83×106 A/m （Experiment） g= -2.3×105 m/(A sec) （g=2.1） a = 0.01 （parameter） Hc(0K) = 25 Oe （Experiment） Hshift = 73.2 Oe （ Experiment ） Hs,perp (0 V/nm) = 1400 Oe（ Experiment ） Hs,perp (-1V/nm) = 600 Oe（ Experiment ）

45. Thickness dependence of the MS for Fe80Co20 layer 1.8 1.44

46. Dynamic switching 2 Voltage-induced magnetization switching of perpendicularly magnetized film J. Stöhr et al. Appl. Phys. Lett. 94, 072504 (2009)