260 likes | 360 Views
A POZITRÓNIUM KÉPZŐDÉSI HOZAMÁNAK ÉS INHIBÍCIÓJÁNAK HŐMÉRSÉKLETFÜGGÉSE FOLYADÉKOKBAN. ELTE Magkémiai Tanszék, 1518 Budapest 112, Pf. 32. Lévay Béla. Ole E. Mogensen emlékére, aki kidolgozta a pozitróniumképződés spurmodelljét. O.E. Mogensen, J. Chem. Phys. 60 (1974) 998.
E N D
A POZITRÓNIUM KÉPZŐDÉSI HOZAMÁNAK ÉS INHIBÍCIÓJÁNAK HŐMÉRSÉKLETFÜGGÉSE FOLYADÉKOKBAN ELTE Magkémiai Tanszék, 1518 Budapest 112, Pf. 32 Lévay Béla Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Ole E. Mogensen emlékére, aki kidolgozta a pozitróniumképződés spurmodelljét. O.E. Mogensen, J. Chem. Phys. 60 (1974) 998. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
A spurképződés fő folyamata a közeg molekuláinak ionizációja: e+ + M → e+ + M+ + e- Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
A Ps-képződés a pozitron terminális spurjában végbemenő versengő reakciók eredménye: e- + e+ → Ps (Ps-képződés) e- + M+ → M* (rekombináció) e- + S(-) → termékek (inhibíció) M+ + S(+) → termékek (antiinhibíció) e+ + S(+) → termékek (antiinhibíció) Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
„We must use qualitative and semiquantitative models to explain the Ps yields. This is a very useful conclusion, indeed.” O.E. Mogensen: Positron Annihilation in Chemistry, Springer-Verlag, Berlin, p. 80, 1995 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Félkvantitatív fenomenologikus modell B. Lévay: Mater. Sci. Forum, 255-257 (1997) 324. 1. Tiszta oldószerek Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
1.1. A modell tesztelése 5 nagyon különböző típusú és dielektromos permittivitású folyadékban: izo-oktán, xylol, víz, metanol, DMF Az Arrhenius-típusú diagramok mindegyike lineáris volt, pozitív hajlásszöggel, azaz DE*<0 → E*r<E*Ps. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Várnánk, de nincs korreláció a dielektromos permittivitással. B. Lévay: Chem. Phys., 303 (2004) 97. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
1.2. Poláros folyadékok szélesebb körű vizsgálata (H2O, 8 alifás alkohol, DMF, DMSO, MeCN) Az Arrhenius-diagramok mindegyike lineáris volt, hajlásszögük kis e-értékeknél negatívba fordult. Egyértelmű korreláció az e dielektromos permittivitással, ill. az (e-1)/(e+2) mennyiséggel. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
B. Lévay: 13th International Conference on Positron Annihilation, Kyoto, Japan, 7-12 September, 2003 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
B. Lévay: 13th International Conference on Positron Annihilation, Kyoto, Japan, 7-12 September, 2003 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
2. Elektronscavengerek oldatai B. Lévay: Mater. Sci. Forum, 363-365 (2001) 260. A Ps-hozam [I(C)] mérése oldatokban különböző, de állandó scavengerkoncentráció (C) mellett a hőmérséklet függvényében. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Q = 1/I(0) – 1 A tiszta oldószerekre levezetett helyett oldatokra az analóg QC = 1/I(C) – 1 mennyiség került ábrázolásra ln QC vs. 1/T formában. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Az oldatok viselkedése teljesen hasonló volt egy olyan oldószerhez, amelynek az I(0)-értéke I(C)-re módosult. • Információ nyerhető a spurelektronok eloszlásáról. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Növekvő scavengerkoncentrációval egyre nagyobb lett a Ps-képződésnek a rekombinácójéhoz viszonyított aktiválási energiája. Ennek valószínű oka az lehet, hogy a pozitronok számára egyre nehezebbé vált a reakció a spur belsőbb régiójában levő elektronokkal. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Az etil-bromid és a szén-tetraklorid között a koncentrációfüggésben tapasztalt különbség megfelel a gyenge és az erős scavengerek estén várhatónak. Az erős scavenger könnyebben reagál a spur belsejében levő elektronokkal. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
3. A Ps-képződés inhibíciójának hőmérsékletfüggése Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
F(C) = (sC)/[1 + sC] A sugárkémiában az ún. „scavenging function” a Ps-inhibíció leírásában annak komplementere P(C) =1 – F(C) = 1/(1 + sC) írja le a scavenger hatását: I(C) = I(0)P(C) = I(0)/(1 + sC) Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Etil-bromid izo-oktánban Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
KONKLÚZIÓ A Ps-képződést és annak hőmérsékletfüggését tiszta oldószerekben és scavengerek oldataiban leíró egyszerű félkvantitatív fenomenologikus modell megfelelő egyezésben van a kísérleti eredményekkel, és információt szolgáltat a versengő spurfolymatokról valamint azok energiaviszonyairól. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
A kutatásokat az OTKA T014128, T02586 és T037592 pályázatok támogatták. Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.
Isten éltesse sokáig a 70 éves Vértes Attila professzort! Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.