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基于三氮唑的微孔配位聚合物 的合成、结构表征 和性质研究

基于三氮唑的微孔配位聚合物 的合成、结构表征 和性质研究. 第六届创新化学实验与研究基金 ——. 报 告 人：章跃标 指导老师：陈小明 教授 2006.06.26. 一、选题意义. 超分子化学与晶体工程的研究热点之一 新奇和丰富多彩的拓扑结构 新颖、有趣、分子美学价值 优良的性能和潜在的应用前景 吸附、分离、选择性催化 ……. 二、国内外研究现状. Yaghi 、 Kitagawa 等人在微孔配位聚合物上做了许多有特色的工作。 基于三氮唑的单一有机配体金属配位聚合物多有报道，但加入第二配体的配位聚合物还比较少见。.

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基于三氮唑的微孔配位聚合物 的合成、结构表征 和性质研究

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  1. 基于三氮唑的微孔配位聚合物的合成、结构表征和性质研究基于三氮唑的微孔配位聚合物的合成、结构表征和性质研究 第六届创新化学实验与研究基金—— 报 告 人：章跃标 指导老师：陈小明 教授 2006.06.26

  2. 一、选题意义 • 超分子化学与晶体工程的研究热点之一 • 新奇和丰富多彩的拓扑结构 新颖、有趣、分子美学价值 • 优良的性能和潜在的应用前景 吸附、分离、选择性催化 ……

  3. 二、国内外研究现状 • Yaghi、Kitagawa等人在微孔配位聚合物上做了许多有特色的工作。 • 基于三氮唑的单一有机配体金属配位聚合物多有报道，但加入第二配体的配位聚合物还比较少见。

  4. Zn6F6(AmTAZ)6 Hans-Conrad zur Loyeet al, JACS,2004,126,3576-3586 SUB=Zn6F6(AmTAZ)6

  5. {Cu3(m3-OH)(trz)3}2+n Jon Zubietaet al, Angew. Chem. Int. Ed. ,2006, 45, 3497 –3500 SUB={Cu3(m3-OH)(triazolate)3}2+

  6. Can-Zhong Luet al, Crystal Growth & Design, ASAP

  7. Xiao-Ming Chenet al, Chem. Commun., 2006, 1689–1699

  8. Xiao-Ming Chenet al, J.AM. CHEM. SOC.2005, 127, 14162-14163

  9. 三、工作设想 • 选用1,2,4-三氮唑和3-氨基-1,2,4-三氮唑作为第一配体，对苯二甲酸、对环己烷二酸和噻吩二酸做为第二配位，通过水热反应来与Zn(II)进行共同配位，以期获得较为特殊的结构 。

  10. + Zn(II) 120℃水热 [Zn2tz2TP·2DMF]n (1) [Zn2tz2CHDA·6H2O]n (2) [Zn2atz2THDA ·DMF ·2H2O]n (3)

  11. 四、实验结果与讨论 化合物1-3的主要晶体参数

  12. 4.1 配合物1的晶体结构 配合物 [Zn2tz2TP·2DMF]n (1)的配位模式图

  13. Zn(II)-tz的层状结构 4.82

  14. b a

  15. b a 13.15 Å

  16. c a 4.26 Å 通过Platon计算，孔洞率高达50.8％ 3.35 Å

  17. 4.2 配合物2的晶体结构 配合物 [Zn2tz2CHDA·6H2O]n (2)的配位模式图

  18. b a 14.16 Å

  19. 4.93 Å 通过Platon计算，孔洞率达46.3％ 3.04 Å

  20. 4.3 配合物3的晶体结构 配合物 [Zn2(atz)2(thda)·DMF·2H2O]n (3) 的配位模式图

  21. b a

  22. c a

  23. 6.13 Å 通过Platon计算，孔洞率只有25.4％ 2.68 Å

  24. b a ×

  25. 五、吸附性能研究 化合物3在25℃下甲醇蒸气等温吸附曲线

  26. 六、创新之处 • 一步法合成了由层状结构和柱撑配体组成的三维配位聚合物； • 合成出具有较大空洞率的微孔配位聚合物，该配合物的主要框架具有较高的稳定性（350℃以上）； • 化合物3具有较好的吸附性能，可能是化学吸附； • 可以预见，通过调节和改变柱撑的配体，可进一步调控配合物的孔洞结构。

  27. ——Thank you！

  28. 配合物1的热重分析图

  29. 配合物2的热重分析图

  30. 配合物3的热重分析图

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