発光励起スペクトル測定法で見る ドープ量子井戸の光放出と光吸収の関係

1. 23pPSB-54 2007年秋　日本物理学会　北海道大学 発光励起スペクトル測定法で見るドープ量子井戸の光放出と光吸収の関係 東大物性研, CREST-JST, ルーセント・ベル研 A アウトライン 井原章之, 吉田正裕, 秋山英文, Loren N. Pfeiffer A, Ken W. West A １：　イントロダクション、サンプル構造、測定系 ２：　PL（PLE）の励起（検出）エネルギー依存性 ３：　ln(PL/PLE)プロットと温度T ４：　不均一幅の影響（50Kと6Kの例） ５：　ln(PL/PLE)プロットの温度依存性 ６：　結論、まとめ

2. １：イントロダクション ＜背景＞ Kennard-Stepanov relation ：熱平衡系の発光(I)と光吸収(A)の間に成立する一般的関係式 [1] hv　：　光子エネルギーkB ：　ボルツマン定数T：　温度 ※Neporent-McCumber relationとも呼ばれ、Einstein’s relationおよびKubo-Martine-Schwinger relationにおける、弱励起極限の表式に相当する。 熱平衡系では、Tは環境温度(Tenv)と一致. 熱平衡でない場合はT≠Tenvとなる [2]. →　絶対温度測定が可能. （T>Tenvもしくは式が成立しない） [1] E. H. Kennard, Phys. Rev. 11, 29 (1918). B. I. Stepanov, Sov. Phys. -Doklady 2, 81 (1957). [2] Denise A. Sawicki and Robert S. Knox, Phys. Rev. A 54, 4837 (1996).

3. １：イントロダクション 半導体量子構造に対する実験例 [3] →50K以下の低温で、非共鳴励起のもとでは、T>Tenvとなるか、成立しない。 [3] S. Chatterjee, et al. Phys. Rev. Lett. 92, 067402 (2004).; D.Y. Oberli et al. Phys. Status Solidi B 178, 211 (2000). 共鳴励起ならばT=Tenvとなると期待できる。しかし、実験的に明らかにした例はない。（共鳴励起のPL実験は、励起光の散乱でPLが埋もれてしまうために、測定が難しい。） ＜目的＞ 単一量子井戸に対する共鳴励起PL、およびPLEスペクトルを測定できる系を開発し、PLとPLEの関係を調べ、絶対温度測定の可能性を探る。 PL (photoluminescence) spectrum（発光スペクトル） ：　単色の励起光を当ててキャリアを生成し、緩和後に放出される発光スペクトルを測定。 PLE (photoluminescence-excitation) spectrum（発光励起スペクトル） ：　励起エネルギーを変えながら発光の検出量をプロット。吸収スペクトルの形状を反映。

4. １：サンプル構造、測定系 ・試料：変調ドープ量子井戸（2DEG濃度　：　6x1010cm-2）　（ノンドープ系[6]よりも熱平衡に達しやすいと期待） ・環境温度（Tenv ）はSiダイオード温度計で測定。（精度は100K以下で±1 K、 100K以上で±1％） ・励起光の偏光と直交する偏光成分のPLのみ検出するとともに、検出側の結像レンズの手前にアイリスを置くことで、レーザー散乱光を減らした。 図１：サンプル構造、クライオスタット構造、光学測定系

5. ２：PLの励起エネルギー依存性 図２： （a）PLスペクトルの励起エネルギー依存性と、（b）PLEスペクトルの検出エネルギー依存性。 Tenv = 33±1 K で測定。 スペクトルは全て規格化してあり、それぞれ9, 6, 3, 0のオフセットを加えてある。露光時間はPLが60秒、PLEが４秒。PLEの点数は100点。 PL について PLE について エラーバーはCCDカメラのノイズから見積もったもので、検出フォトン数が少ないときに大きくなる。 このため、上側の２つのようにPLピークのテールで解析した場合は、吸収係数の小さい低エネルギー側でノイズが大きい。 下側の２つのように、PLピークの主成分が含まれるように解析した場合はノイズは小さく、形状もほぼ一致する。 発光量が小さい場合、CCDカメラのリードアウトノイズおよび暗電流のノイズが現われてしまう。 PLスペクトル形状の励起エネルギー依存性が小さく抑えられているのは、弱励起（1.7mW)での測定のおかげ。

6. ３：ln(PL/PLE)のプロット PLとPLEから温度を求めるにあたって、 ln(PL/PLE)を導入し、式(1)を書き直した以下の表式を用いる。 T* : 測定から求まる温度 （Cは定数パラメータ） 図３：青の縦線がln(PL/PLE)で、長さはPLとPLEのノイズから見積もられたエラーバーを反映。 PLEはPLピーク全てが含まれるようにして解析。PLの励起エネルギーは1.59 eV（PLのピークエネルギーに共鳴） ln(PL/PLE)が光子エネルギーに対して線形に減衰。

7. ３：ln(PL/PLE)のプロットと温度T* 温度T*は、ln(PL/PLE)プロットの傾きから求められる。 傾きとその標準偏差を求めるために、重み付き最小二乗法を用いた。 ※回帰直線から算出される残差の２乗和とつじつまが合うように現象論的に定数項scを導入 求まった傾きは0.346±0.001 (1/meV)で、温度に換算すると T* = 33.6±0.1 Kとなる。 Tenv (= 33±1 K) と良い一致 図４：重み付き最小二乗法を用いた、ln(PL/PLE)の傾きとその誤差の見積もり

8. ３：ln(PL/PLE)のプロットと温度T* 弱励起によってPLの励起エネルギー依存性を抑えたが、T*の見積もりでは無視できない影響を及ぼす。 試しに1.585から1.606 eVの範囲で様々な励起エネルギーで測定してみると、34 Kの付近を±1.5 Kの不確かさで分布することが分かった。（現時点で原因は不明） 図５：ln(PL/PLE)プロットおよびT*の励起エネルギー依存性 ※PLEの検出エネルギー依存性に関しては、PLピークの主成分を含む限り、T*は変化なし

9. ４：不均一幅の影響（50Kの例） 次に、試料の不均一性の影響について 図６ (a) 51±1KにおけるPLEスペクトルと、(b,c)異なる励起エネルギーで測定したPL、およびln(PL/PLE)プロット。 (d) 6±1KにおけるPLEスペクトルと、(e,f)異なる励起エネルギーで測定したPL、およびln(PL/PLE)プロット。 51±1K について 6±1K について 1.599 eVで励起した場合(e)、高エネルギー側のMLからの発光の影響で、ln(PL/PLE)が1.595 eVあたりで折れ曲がった。 一方、1.591 eVで励起した場合(f)は、ln(PL/PLE)が直線となり、T* (=6.13 K)がTenv(=6±1K)とよい一致を示した。 →　非共鳴励起の場合、ML間で非平衡分布となるが、共鳴励起ならば熱平衡となる。 どちらのピークで励起した場合でも、ln(PL/PLE)は光子エネルギーに対して線形に減衰し、傾きから見積もられる温度に大きな差は現われない。 →　高温はキャリア拡散が大きく、試料の不均一性の影響が小さい。

10. ５：ln(PL/PLE)プロットの温度依存性 最後に、各温度での特徴についてまとめ ※PLEの検出エネルギーは、PLピーク全体が含まれるようにした。※T*とTenvの有効桁数はそれぞれ、重み付き最小二乗法で求めた標準偏差、およびセンサーの誤差から決めた。 図７：(a)共鳴励起の条件下で、様々な温度のもとでプロットしたln(PL/PLE)。 (b) T*とTenvの関係。エラーバーは励起エネルギー依存性に起因する不確かさに対応。

11. ５：ln(PL/PLE)プロットの温度依存性 各温度の特徴 今回測定した5－200Kの温度範囲で、T*とTenvはほぼ一致.全体的な不確かさは３－１０％.（6-100Kの原因は明らかでない）

12. ６：結論、まとめ 様々な温度において共鳴励起のもとで測定したPLとPLEの比がexp(-hv/kT)に比例し、温度Tは環境温度とほぼ一致した. ＜結論＞ PLとPLEの比はKennard-Stepanov関係式に従い、その比から絶対温度を求めることができる. ※　関係式はスペクトル形状に依存しないので、１次元電子系や磁場中の２次元電子系など、階段関数状の状態密度を持たない系であっても、共鳴PLとPLEが測定できれば、今回の温度測定法が使える. まとめ ｎ型ドープ単一量子井戸のPLとPLEスペクトルの関係を、共鳴励起の条件下で、6-200Kの温度範囲で調べた。 KennardやStepanovが予言していたように、PLとPLEの比はexp(-hv/kT)に比例し、Tは環境温度と一致した。 共鳴PLおよびPLE測定という実験手法で、熱平衡系の絶対温度を測定できることが示された。 PLの励起エネルギー依存性の問題を明らかにして、T*の不確かさを減らすための可能性を探る. 課題　：