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不同结构的分子筛催化裂解性能研究

不同结构的分子筛催化裂解性能研究. 报告人：郝江鸽 指导教师：王莅. Content. 研究背景及意义. 文献调研. 研究内容及方法. 实验进展及实验安排. Content — 研究背景及意义. 分子筛催化剂. 新型分子筛. 催化裂解. 常用于催化裂解的催化剂有 Y ， ZSM-5 ， Beta ， ZSM-23 等. 高超音速飞行速度提高，吸热燃料被提出，催化裂解是实现 冷却和能量回收功能的关键. Y 氢转移反应指数高，易积碳； ZSM-5 孔径小，不适合大分子反应，寻求高活性，抗积炭性能好的分子筛催化剂成为趋势. Content — 文献调研.

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不同结构的分子筛催化裂解性能研究

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Presentation Transcript

  1. 不同结构的分子筛催化裂解性能研究 报告人：郝江鸽 指导教师：王莅

  2. Content 研究背景及意义 文献调研 研究内容及方法 实验进展及实验安排

  3. Content—研究背景及意义 分子筛催化剂 新型分子筛 催化裂解 常用于催化裂解的催化剂有Y，ZSM-5，Beta，ZSM-23等 高超音速飞行速度提高，吸热燃料被提出，催化裂解是实现冷却和能量回收功能的关键 Y氢转移反应指数高，易积碳； ZSM-5孔径小，不适合大分子反应，寻求高活性，抗积炭性能好的分子筛催化剂成为趋势

  4. Content—文献调研 • 1984 年 Bayer 公司以六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂合成了一种新型分子筛，并将其命名为PSH-3分子筛； • 1987 年 Chevron 公司以三甲基金刚烷基氢氧化铵(TMAadOH)为模板剂合成了 SSZ-25 分子筛； • 1988 年 Belussi 等报道了以哌啶(PI)为模板剂合成了一种硼硅型分子筛； • 1995 年 Millini等对这种分子筛进行了表征并将其命名为 ERB-1， 它和 1990 年 Mobil 公司公布的名为 MCM-22的分子筛具有相同的结构； • 1994 年 Leonowicz 等基本确定了 MCM-22 的结构 ； • 1997 年国际沸石联合会(IZA)正式将此类分子筛的结构命名为 MWW，MCM-22是该结构的典型代表。

  5. Content—文献调研 • MCM-22(P) • MCM-36 • MCM-56 • MCM-22（C） • MCM-49 • PSH-3 • SSZ-25 • ERB-1 • ITQ-1 • ITQ-2 层间距离和结合程度不同 总比表面积（孔容） ITQ-2＞MCM-36＞MCM-56＞MCM-22

  6. 反应物在超笼中扩散困难，发生氢转移反应，积碳失活反应物在超笼中扩散困难，发生氢转移反应，积碳失活 问题 Content—文献调研 • 赵国良等反应温度为873K 时, 丙烯的收率达到32.0%以上； • Meloni 等认为两种孔道体系的质子酸的裂化方式也不同； • Corma 等通过FCC反应，发现MCM-22的裂解性为介于ZSM-5与Beta之间； • 马广印等发现 MCM-22作为 FCC 催化剂添加剂, 汽油和柴油产率高于含ZSM-5,与含β分子筛的催化剂的活性相当，气体产物的产率低于ZSM-5,高于β，而焦炭产率比二者都高；

  7. MCM-22 Content—文献调研

  8. Content—文献调研

  9. 解决方法 将超笼分成两个半笼，使活性位的接近性大大增强 ITQ-2 Content—文献调研

  10. Content—文献调研 超声或H2O2剥离 CTMABr或CTMACl膨胀剂，TPAOH或TBAOH助胀剂，油浴回流溶胀

  11. Content—文献调研 • A Corma：首次合成ITQ-2 • P. Frontera：不同硅铝比对ITQ-2的产率，硅铝比影响 • Isao Ogino：UCB-1 • Vaishali V：PDF（原子双体分布函数）法 • 刘白军：碱度，膨胀剂类型，比例，溶胀时间和温度 • 王保玉：插层时间(2h)，体系PH(11-13.5，越低越好)，膨胀剂用量，硅铝比（插层膨胀的难易程度与硅铝酸盐层表面的电荷密度密切相关） • 邢海军：H2O2-超声 • 张伟：CTMABr和TPAOH用量多少，扩孔时间 • 刘中青：晶化溶胀

  12. Content—实验安排 制取ITQ-2，对所用分子筛进行性能测试 采用washingcoat的方法将分子筛ITQ-2 、MCM-22、ZSM-11、ZSM-22涂覆在不锈钢管内壁，以正十二烷为探针分子，进行裂解行为比较 对裂解性能优越的分子筛有针对性的进行改性处理，以得到更高活性，抗积炭性能更好的分子筛

  13. Content—实验内容及方法 1 85℃油浴回流24小时 将MCM-22：CTMABr：TPAOH：H2O按1:5.6:2.4:21.5的比例混合 4 HCl调PH＜2，离心，干燥，焙烧 2 调节PH为12.5，后40KZ，50W超声震荡1h 3

  14. （2）结果表征（实验难点） Content—实验进展 （1）已经合成ITQ-2

  15. Content—实验进展

  16. Content—实验进展 • XRD：小角衍射分析（2θ=1.89,2θ=2.38） • TEM：单层结构观察 • FTIR：硅醇基验证 • BET：外比表面积对比（>700m2/g）

  17. Thank you!

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