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高压下高选择透过 CO 2 分离膜的研制

高压下高选择透过 CO 2 分离膜的研制. 报 告 人： 马子健 指导 教师：王志 教授 2012 年 12 月. 主要内容. 1. 研究背景. 2. 实验思路及进展. 3. 实验进度 安排. 天然气净化. 合成气纯化. 能源气体纯化和 CO 2 脱除. 研究背景. Add your title in here - Your text in here - Your text in here. Add your title in here - Your text in here - Your text in here.

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高压下高选择透过 CO 2 分离膜的研制

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Presentation Transcript

  1. 高压下高选择透过CO2分离膜的研制 报 告 人：马子健 指导教师：王志 教授 2012年12月

  2. 主要内容 1.研究背景 2.实验思路及进展 3.实验进度安排 Tianjin University

  3. 天然气净化 合成气纯化 能源气体纯化和CO2脱除 研究背景 Add your title in here - Your text in here - Your text in here • Add your title in here • - Your text in here • - Your text in here Add your title in here - Your text in here - Your text in here Tianjin University

  4. 膜分离法 低温蒸馏法 吸附法 吸收法 研究背景 CO2分离技术 CO2气体分离膜具有广阔的发展前景 Tianjin University

  5. 研究背景 聚乙烯基胺-聚乙烯醇/聚砜(PVAm-PVA/PS)复合膜 CO2渗透速率212 GPU CO2/N2分离因子174 L.Y. Deng, T.J. Kim, Hägg, M. B. Journal of Membrane Science 2009, 340, 154-163.

  6. 研究背景 聚乙烯基胺-乙二胺/聚砜(PVAm-EDA/PS)复合膜 引入含伯氨基的小分子有机胺 • 渗透速率607GPU 分离因子106 S. Yuan , Zhi Wang, ZhihuaQiao et al. Journal of Membrane Science 378 (2011) 425– 437

  7. 研究背景 含氨基配体的MOF材料用于CO2分离 通过对比吸附量 计算可得分离因子为81 Jihyun An, Steven J. Geib, Nathaniel L. Rosi. J. Am. Chem. Soc. 2010,132,1.

  8. 研究背景 运用模拟的方法预估MOF材料对多种体系的分离性能 经过模拟验证，MOF材料适用于CO2/CH4, CO2/H2, CO2/N2, N2/CH4多种体系的分离 SedaKeskin,DavidS. Sholl .Ind. Eng. Chem. Res. 2009, 48, 914–922

  9. 实验思路及进展 固定载体膜所面临的问题及解决思路 所适用的分离体系较为单一 问题一 问题二 高CO2分压下 膜选择性能不高 在膜内引入适用于多种分离体系的MOF材料 多基团有机小分子胺 进行改性 CO2/CH4, CO2/H2, CO2/N2,N2/CH4 多种体系均有分离性能 增强膜溶解-扩散选择性 和反应-扩散选择性 9 Tianjin University

  10. 实验思路及进展 图1 氨基甲酸甲酯（MC）分子式 有机小分子胺MC通过氢键与PVAm交联，引入了氨基、 酯基、甲氧基等多种集团 图2 MC与PVAm交联示意图 Tianjin University

  11. 实验思路及进展 MC交联PVAm原理 图3 PVAm-MC均质膜与PVAm均质膜的红外光谱图 游离态伯胺基的两个特征尖峰（3200-3400cm-1） 酯基伸缩振动特征峰 （1050cm-1） 11 Tianjin University

  12. 实验思路及进展 MC共混含量对复合膜渗透选择性能的影响 a b 图4 涂膜液中MC/PVAm质量比对复合膜渗透选择性能的影响： （a）CO2渗透速率；（b）N2渗透速率； （c）CO2/N2分离因子 湿涂层厚度：50μm c 12 Tianjin University

  13. 实验思路及进展 MC共混含量对复合膜渗透选择性能的影响 表1 PVAm-MC涂膜液和PVAm-MC均质膜中的 mMC/mPVAm 增大 “盐析”效应和离子间相互作用增强 13 Tianjin University

  14. 实验思路及进展 结晶度变化不大 图 5 mMC/mPVAm对改性均质膜结晶度变幅的影响 14 Tianjin University

  15. 实验思路及进展 PVAm-MC/PS复合膜与PVAm-PIP/PS 复合膜分离性能对比 a b 图6 相同湿涂层厚度PVAm-MC/PS复合膜与PVAm-PIP/PS 复合膜分离性能对比(a) CO2渗透速率; (b) N2渗透速率； (c) CO2/N2分离因子 湿涂层厚度：50μm c Tianjin University

  16. 实验思路及进展 表2 PVAm-MC/PS复合膜对CO2/CH4和CO2/H2分离性能 Tianjin University

  17. 实验思路及进展 热溶剂法合成MOF-5 4Zn2++ 3H2BDC+8OH– → Zn4O(BDC)3 + 7H2O MOF-5合成反应方程式 图7 MOF-5 单晶结构示意图 （O：红色，Zn：蓝色，C:黑色） Tianjin University

  18. 实验思路及进展 a b 图8 MOF-5固含量对复合膜渗透选择性能的影响： （a）CO2渗透速率；（b）N2渗透速率； （c）CO2/N2分离因子 湿涂层厚度：50μm c Tianjin University

  19. 实验思路及进展 a b 图9 湿涂层厚度对复合膜渗透选择性能的影响： （a）CO2渗透速率；（b）N2渗透速率； （c）CO2/N2分离因子 固含量：13.1% c Tianjin University

  20. 实验思路及进展 下一步工作： • 1、自主合成含有氨基等基团的MOF材料，增强复合膜的促进传递机理。 • 2、合成纳米级MOF材料，改进MOF在PVAm溶液中的分散方法，实现PVAm与MOF纳米级共混。 • 3、测试PVAm-MOF共混复合膜对于CO2/CH4, CO2/H2, CO2/N2等多种体系的分离性能。 Tianjin University

  21. 实验进度安排 • 2011年9月至2012年5月，阅读相关文献，确立实验方案。 • 2012年5月至2013年1月，利用含氨基、甲氧基和酯基等基团小分子量有机胺对PVAm材料进行改性，制成复合膜，并完成膜性能测试和膜材料物理及化学性质表征，同时完成一篇发表论文。 • 2013年1月至2013年6月，进行MOFs材料制备。 • 2013年6月至2014年1月，将MOFs材料与PVAm共混作为膜材料制成复合膜，并并完成膜性能测试及膜材料物理及化学性质表征。 • 2014年1月至2014年5月，对实验进行归纳整理，完成毕业论文。 Tianjin University

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