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Université de Franche-Comté – UFR Sciences et Techniques

Université de Franche-Comté – UFR Sciences et Techniques    TRANSFORMÉE EN ONDELETTES : APPLICATIONS AUX PROPRIÉTÉS DIÉLECTRIQUES ET MÉCANIQUES DE NANOSTRUCTURES CARBONÉES Rachel LANGLET 12 novembre 2004

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Université de Franche-Comté – UFR Sciences et Techniques

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Presentation Transcript

  1. Université de Franche-Comté – UFR Sciences et Techniques    TRANSFORMÉE EN ONDELETTES : APPLICATIONS AUX PROPRIÉTÉS DIÉLECTRIQUES ET MÉCANIQUES DE NANOSTRUCTURES CARBONÉES Rachel LANGLET 12 novembre 2004    LPM - UMR 6624, Laboratoire de Mathématiques et Applications – UMR 6623 CENTRE NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE

  2. Motivations du travail de thèse I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.1 – Modèle d’interactions dipolaires 1.2 – Obtention des paramètres du modèle 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz 2.3 – Déflexion de nanotubes III - Transformée en ondelettes 3.1 – Introduction 3.2 – Principes de base 3.3 – Applications Conclusion générale et perspectives

  3. Motivations du travail de thèse SWNT – nanotubes mono-parois (n,n)  « armchair » (ici un (5,5)) (n,0)  « zig-zag » (ici un (9,0)) (n,m)  « chiral » (ici un (10,5))

  4. Motivations du travail de thèse MWNT – nanotubes multi-parois Distance entre parois : d = 3,4 Å Notation : (n1,m1)@(n2,m2)@(n3,m3)

  5. Motivations du travail de thèse • Nombreuses applications et potentialités des nanotubes •  l’électronique grand public (écrans plats, transistors…) •  la nano-mécanique (nano-balances, nano-pinces…) • les capteurs (détection de traces de molécules dangereuses, de protéines…) •  le renforcement de fibres •  la médecine (muscles artificiels…)… • Modélisation d’un capteur à base de nanotubes (grande sensibilité des nanotubes sous adsorption de molécules) • Réponse électromécanique des nanotubes (NEMS) Nanotubes = petits rayons et longueurs souvent importantes Difficulté de prendre en compte la structure atomique  Modèle d’interactions dipolaires ( NT SC)  Application de la transformée en ondelettes dans nos calculs Modélisations mésoscopiques et/ou multi-échelles

  6. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes

  7. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.1 – Modèle d’interactions dipolaires N S i=1  P  amol  aC  (ri)  Eloc  (ri)  E0 = = aC// aC^ aC// (2) TR(ri ,rj)  E  (ri)  p  (rj) = N S ji (2) TR(ri ,rj)  Eloc  (ri)  E0  aC  (rj)  Eloc  (rj) = + Champ local : i = 1,..,N Id33 Id33 Id33 Id33  (2)   -TR(ri ,rj) aC(rj)   aC//00 0aC//0 00aC^    aC ( ri )= Rt R    (2)   -TR(rj ,ri) aC(ri)  Eloc(ri)  E0(ri)  Eloc(rN)  E0(rN)  E0(r1)  Eloc(r1) z x y Base du nanotube Base locale Dipôles ponctuels en interactions : (Silberstein - Applequist)  B[Eloc] = [E0] = •  Paramètre a Propagateur électrostatique du vide :

  8. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle polarisabilité (Å3) a (Å) a a Renormalisation

  9. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle polarisabilité (Å3) a (Å) a a Renormalisation a = 1,2 Å

  10. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle polarisabilité (Å3) a (Å) a a Renormalisation a = 1,2 Å Propagateur non renormalisé C60 Nanotube (17,0) de 16,8 Å de long

  11. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle polarisabilité (Å3) a (Å) a a Renormalisation a = 1,2 Å Propagateur renormalisé C60 Nanotube (17,0) de 16,8 Å de long

  12. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle aC^ aC// aC// polarisabilités expérimentales du C60 et du C70 aC60=76,5 ± 0,5 Å3 (1) aC70=102 ± 14 Å3 (2) aC^ aC// (1) R. Antoine et al. JCP 110, 1999 (2) I. Compagnon et al. PRA 64, 2001

  13. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle aC^ aC// aC// polarisabilités expérimentales du C60 et du C70 aC60=76,5 ± 0,5 Å3 (1) aC70=102 ± 14 Å3 (2) aC^ aC// (1)aC60 = 76,5 ± 0,5 Å3 et aC70 = 102 ± 14 Å3 (1) R. Antoine et al. JCP 110, 1999 (2) I. Compagnon et al. PRA 64, 2001

  14. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle aC^ aC// aC// polarisabilités expérimentales du C60 et du C70 aC60=76,5 ± 0,5 Å3 (1) aC70=102 ± 14 Å3 (2) aC^ aC// (1)aC60 = 76,5 ± 0,5 Å3 et aC70 = 102 ± 14 Å3 (1) R. Antoine et al. JCP 110, 1999 (2) I. Compagnon et al. PRA 64, 2001 (2)aC/// aC^ = 3,5 ± 0,7

  15. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle aC^ aC// aC// polarisabilités expérimentales du C60 et du C70 aC60=76,5 ± 0,5 Å3 (1) aC70=102 ± 14 Å3 (2) aC^ aC// (1)aC60 = 76,5 ± 0,5 Å3 et aC70 = 102 ± 14 Å3 (1) R. Antoine et al. JCP 110, 1999 (2) I. Compagnon et al. PRA 64, 2001 (2)aC/// aC^ = 3,5 ± 0,7 (1) et (2)

  16. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.2 – Obtention des paramètres du modèle aC^ aC// aC// polarisabilités expérimentales du C60 et du C70 aC60=76,5 ± 0,5 Å3 (1) aC70=102 ± 14 Å3 (2) aC^ aC//=2,47 Å3et aC^=0,86 Å3 • Permet de retrouver les polarisabilités transverses théoriques de Benedict et al. pour les tubes semi-conducteurs (TB + RPA) aC// (1)aC60 = 76,5 ± 0,5 Å3 et aC70 = 102 ± 14 Å3 (1) R. Antoine et al. JCP 110, 1999 (2) I. Compagnon et al. PRA 64, 2001 (2)aC/// aC^ = 3,5 ± 0,7 (1) et (2)

  17. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes 55 C60 55 C70 Agrégats cfc de 55 C60  aC60 = 82,32 ± 0,06 Å3 (exp : 79 – 83 Å3) 55 C70  aC70 = 98 ± 7 Å3 (exp : 97 – 103,5 Å3)  Valeurs cohérentes avec les résultats sur les couches minces  aC70 / aC60 = 1,19 assez proche des valeurs expérimentales (1,23 – 1,25)

  18. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)  Effet de la proximité des bords des tubes pour les plus petits tubes

  19. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  20. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  21. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  22. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  23. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  24. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  25. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  26. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes E0 E0 SWNT - Tubes de longueur finie a//  (Ų) L a^  (Ų) L L (Å) L (Å)

  27. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes SWNT - Tubes infinis traités avec des conditions aux limites périodiques a//  (Ų) L a^  (Ų) L R (Å) R² (Ų) a// ___ = 50,13 R + 10,81 (Å2) L a^ ___ = 0,40 R2 + 7,95 (Å2) L  Dépendances en R et R² déjà obtenues par Benedict et al. (PRB 52, 1995)  Perspectives : optimiser les calculs pour avoir a// (R,L) et a^(R,L)

  28. I - Polarisabilité des fullerènes et des nanotubes 1.3 – Polarisabilité des fullerènes et nanotubes N S i=1 a//MWNT = a// SWNT(i) MWNT - Tubes infinis traités avec des conditions aux limites périodiques Polarisabilités axiales additives Polarisabilités transverses faibles a^ MWNT a^ SWNT(N)  L’écrantage des parois internes accentue l’anisotropie des tubes  Réponse très forte à un champ électrique extérieur

  29. Bilan et perspectives Modèle stable après élimination des divergences (renormalisation) Lois phénoménologiques pour aNT (SC) en fonction de leur géométrie  a//( L)  polymères linéaires conjugués, pour L petit  Additivité de la polarisabilité axiale pour les MWNTs  a// /a^exalté  Applications concrètes du modèle

  30. II - Applications

  31. II - Applications • Modélisation d’un capteur de gaz à base de nanotubes de carbone • Modélisation de la déflexion de nanotubes sous champ électrique Capteur expérimental de l’équipe de Rao (Clemson University) (S. Chopra et al. APL 83, 2003) 0 V 20 V (P. Poncharal et al. Science 283, 1999)

  32. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées Hypothèse : électromagnétisme des milieux continus encore valable à l’échelle nanométrique 1 [erNT] = [c] +Id=— [P][E]-1 + Id e0V 1 erNT=— Tr [erNT] 3 nanotube  cylindre creux : SWNT V = 2pRLd avec d = 3,4 Å (distance inter-feuillets du graphite) MWNT V = 2pN<R>Ld avec <R> rayon moyen, N nombre de parois

  33. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées N S i=1    Dipôle globalP=aC(ri) Eloc(ri) N S i=1 1  Champ macroscopiqueE=—Eloc(ri) N Hypothèse : électromagnétisme des milieux continus encore valable à l’échelle nanométrique 1 [erNT] = [c] +Id=— [P][E]-1 + Id e0V 1 erNT=— Tr [erNT] 3 Résolution du système :  Champ localEloc

  34. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées N S i=1    Dipôle globalP=aC(ri) Eloc(ri) N S i=1 1  Champ macroscopiqueE=—Eloc(ri) N P= E= Hypothèse : électromagnétisme des milieux continus encore valable à l’échelle nanométrique 1 [erNT] = [c] +Id=— [P][E]-1 + Id e0V 1 erNT=— Tr [erNT] 3  E0 suivant trois directions principales : Résolution du système :  Champ localEloc

  35. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées N S i=1    Dipôle globalP=aC(ri) Eloc(ri) E0x N S i=1 1  Champ macroscopiqueE=—Eloc(ri) N P= E= Hypothèse : électromagnétisme des milieux continus encore valable à l’échelle nanométrique 1 [erNT] = [c] +Id=— [P][E]-1 + Id e0V 1 erNT=— Tr [erNT] 3  E0 suivant trois directions principales : Résolution du système :  Champ localEloc Px(1) Py(1) Pz(1) Ex(1) Ey(1) Ez(1)

  36. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées N S i=1    Dipôle globalP=aC(ri) Eloc(ri) E0y N S i=1 1  Champ macroscopiqueE=—Eloc(ri) N E= P= Hypothèse : électromagnétisme des milieux continus encore valable à l’échelle nanométrique 1 [erNT] = [c] +Id=— [P][E]-1 + Id e0V 1 erNT=— Tr [erNT] 3  E0 suivant trois directions principales : Résolution du système :  Champ localEloc Px(1) Py(1) Pz(1) Px(2) Py(2) Pz(2) Ex(1) Ey(1) Ez(1) Ex(2) Ey(2) Ez(2)

  37. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées N S i=1    Dipôle globalP=aC(ri) Eloc(ri) N S i=1 E0z 1  Champ macroscopiqueE=—Eloc(ri) N E= P= Hypothèse : électromagnétisme des milieux continus encore valable à l’échelle nanométrique 1 [erNT] = [c] +Id=— [P][E]-1 + Id e0V 1 erNT=— Tr [erNT] 3  E0 suivant trois directions principales : Résolution du système :  Champ localEloc Px(1) Py(1) Pz(1) Px(2) Py(2) Pz(2) Px(3) Py(3) Pz(3) Ex(1) Ey(1) Ez(1) Ex(2) Ey(2) Ez(2) Ex(3) Ey(3) Ez(3)

  38. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) 2,18 3,81 4,39 4,39 3,81 4,39  Valeurs cohérentes avec la bibliographie (1) Modestov et al. Surf. Sci417, 1998 (2) Ergun et al. Verlag Chemie, Winchheim, 1968 (3) Li et al. Nano Lett.3, 2003

  39. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 erNT R (Å) • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) Pour R donné, L erNT= Cste R erNT ergr graphite 3,65

  40. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) (2aC//+aC^ )/3 = 1,93 Å3 er R (Å)

  41. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 R (Å) • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) (2aC//+aC^ )/3 = 1,93 Å3 graphite er  aC///aC^

  42. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 aC//>aC^ 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 anneau d’atomes aC//<aC^ R (Å) • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) (2aC//+aC^ )/3 = 1,93 Å3 graphite er aC//=aC^

  43. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées aC//>aC^ 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 aC//>aC^ 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 anneau d’atomes aC//<aC^ nanotube infini aC//<aC^ R (Å) • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) (2aC//+aC^ )/3 = 1,93 Å3 graphite er aC//=aC^

  44. II - Applications 2.1 – Permittivité diélectrique statique de nanostructures carbonées aC//>aC^ 3,81 0 0 erNT=0 3,81 0 0 0 4,39 aC//>aC^ 4,39 0 0 ergr=0 4,39 0 0 0 2,18 anneau d’atomes aC//<aC^ nanotube infini aC//<aC^ R (Å) • graphite ABAB : • Nanotube (17,0) : ergr = 3,65 (exp : 3(1) – 3,3(2)) erNT  4 – 4,3 (théorie : 4 – 6(3)) (2aC//+aC^ )/3 = 1,93 Å3 graphite er aC//=aC^  dépend de l’anisotropie de  aC

  45. II - Applications 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz N+Nd S i,i’  P 1  -1P’ Polarisation— = e0(erNT-mol-Id) —— Bii’E0+— VN+Nd V (2) TR(ri ,rj)    Bi,i’superposition des (N+Nd)2 matrices A33 avec Aii =Id33etAij=-  indépendant du dipôle permanent des admolécules  (rj)  a  a  (ri)  (ri)  m Modélisation d’un nanotube avec Nd molécules adsorbées avec , (1) Hypothèse : – admolécules fixes  pas de polarisabilités orientationnelles – faibles taux de recouvrement  VolumeV  cste Nd S ji N+Nd S ji (2) TR(ri ,rj) (2) TR(ri ,rj)  (rj)  Eloc  (ri)  E0  a  (rj)  Eloc  (rj)  m i = 1,..,N+Nd + = + (1) M. Arab et al. PRB 69, 2004, R. Langlet et al. JCP 121, 2004

  46. II - Applications 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz erNT-mol —— erNT Étude du rapport r = 1,020 C3H7Br 12,3 Å3 NH32,26 Å3 O21,57 Å3 He0,2 Å3 1,015 r 1,010 1,005 1,000 0,00 0,05 0,10 1/L (Å-1) nanotube (17,0), R = 6,748 Å 1 r-1 — L  Effets de bords pour les plus grosses molécules : la portée de l’interaction dipolaire dépasse la taille du tube  Pentes dépendantes de la polarisabilité de l’admolécule

  47. II - Applications 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz erNT-mol —— erNT Étude du rapport r = 0,30 0,25 abscisse : at 0,20 0,15 0,10 0,05 0,00 0 5 10 15 polarisabilité de l'adsorbat (ų) Y X Z L(r-1) (en Å) at r-1 — L amolxx+ amolyy at = ————— 2

  48. II - Applications 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz erNT-mol —— erNT Étude du rapport r = 0,30 E0 0,25 0,20 0,15 0,10 0,05 E0 0,00 0 5 10 15 polarisabilité de l'adsorbat (ų) abscisse : at L(r-1) (en Å) at r-1 — L

  49. II - Applications 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz erNT-mol —— erNT Étude du rapport r = 1800 1600 1400 1200 1000 800 600 400 200 0 0 10 20 30 40 50 R (Å) at f(R) = ––––– L(r-1) 1at r-1 —— — f(R)L (en Ų)

  50. II - Applications 2.2 – Modélisation d’un capteur de gaz erNT-mol —— erNT Étude du rapport r = 1800 1600 1400 1200 1000 800 600 400 200 0 0 10 20 30 40 50 R (Å) at f(R) = ––––– L(r-1) 1at r-1 —— — f(R)L (en Ų) dP r-1—— E V

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