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Physikalische Chemie für Fortgeschrittene - Laser in der Chemie - (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis [email protected] Literatur: Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010 Gerthsen Physik, Vogel, Springer, 1999 Lasers in Chemistry, Ed. Lackner, Wiley -VCH 2008

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Presentation Transcript


Physikalische Chemie für Fortgeschrittene- Laser in der Chemie -(SS 2013)PD Dr. Knut [email protected]

Literatur:

Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010

Gerthsen Physik, Vogel, Springer, 1999

Lasers in Chemistry, Ed. Lackner, Wiley-VCH 2008

Biophysical Chemistry, Alan Cooper, RSC Publishing 2011


Zusammenfassung 21.5.2013

  • Laser (Fortsetzung)

  • - Einstein-Koeffizienten

  • Kohärenz

  • Laserspektroskopie

  • - Definition

  • Elektromagnetisches Spektrum

  • Molekulare Antennen

  • Absorptionsspektroskopie

  • Lambert-Beersches Gesetz


Übersicht 28.5.2013

  • Absorptionsspektroskopie (Fortsetzung)

  • Detektionslimit (klassicher Aufbau)

  • Diodenlaser-Absorptionsspektroskopie (TDLAS)

  • Beispiele TDLAS

  • Cavity Ring-Down Spektroskopie (CRDS)

  • Wirkungsspektroskopie

  • Verhalten elektronisch-angeregter Zustände

  • radiative und nicht-radiative Prozesse

  • Laserindzuzierte Fluoreszenz (LIF)

  • Beispiele LIF


Direkte Absorptionsmessung

Detektionslimit: Emin ≥ 10-3

a) Lichtquelle: UV/VIS Lampe, Globar (IR)

b) Laser (z.B. Farbstofflaser)

http://www.uni-bielefeld.de/chemie/lehre/basispc/media/Spektrometer/

http://www.techniklexikon.net/d/absorptionsspektroskopie/absorptionsspektroskopie.htm


Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS)

Detektionslimit: Emin ≥ 10-5

J. Hodgkinson, R.P. Tatam, Meas. Sci. Technol. 24 012004(2013).


Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS)

typischer TDLAS –Aufbau zur kontaktlosen Verbrennungsdiagnostik

(http://www.metrolaserinc.com/tdlas.htm)


Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS)

Detektionsgrenzen für atmosphärische Spezies

(Lasers in Chemistry, S.257)


Wavelength Modulation Spectroscopy


Selektive nicht-katalytische Reduktion (SNCR)


http://ubm.opus.hbz-nrw.de/volltexte/2010/2415/pdf/doc.pdf


Cavity Ring-Down Spektroskopie (CRDS)

Die Abbildung zeigt einen experimentellen Aufbau zur Implementierung der CRDS, um Konzentrationen von Radikalen (hier: HCO) in Gegenstrom-Diffusionsflammen zu bestimmen.

http://rag.web.psi.ch/htdz/SFB_CRDS/CRD.htm


First CRDS absorption experiment

Rotationsaufgelöster

spin-verbotener Übergang

im molekularen Sauerstoff in

Luft!

Rev. Sci. Instrum. 59, 2544 (1988)


Verhalten elektronisch-angeregter Zustände

  • radiative und nicht-radiative Prozesse

  • Absorption (Information über S1)

  • Fluoreszenz (Information über S0)

  • rot-verschobene Fluoreszenz

aus Atkins


Verhalten elektronisch-angeregter Zustände

Jablonski-Diagramm für Naphthalin

  • Fluoreszenz (~ns) vs. Phosporeszenz (>ms) Lebensdauer (Spin-Verbot, Spin-Bahn-Kopplung)

  • isoenergetischeProzese: interne Konversion (~ns-~ms) und Spinumkehr (ISC)

  • nicht isoenergetische Prozesse: Quenching

aus Atkins


Frank-Condon Prinzip

Edward Condon

1902-1974

amerikanischer Physiker

James Franck

1882-1964

deutsch-amerikanischer Physiker

Nobelpreis für Physik 1925 (Franck-Hertz Versuch)

Quelle: http://de.wikipedia.org


Verbrennungsgdiagnostik I

Photoelektronenvervielfacher

CCD Sensor (charge-coupleddevice)

unverbranntes

CH4+Luft (schwarz)

C. Schulz in Z. Phys. Chem. 219 (2005) 509-54.


Verbrennungsgdiagnostik II


LIF-Thermometer (NO)

NO (T ~ 300 K)

NO (T ~ 2000 K)

http://www.princeton.edu/cefrc/Files/2011%20Lecture%20Notes/Alden/Lecture-5-LIF.pdf


LIF-Thermometer (Metallatome)

http://www.princeton.edu/cefrc/Files/2011%20Lecture%20Notes/Alden/Lecture-5-LIF.pdf


LIF-Thermometer (Metallatome)

http://www.princeton.edu/cefrc/Files/2011%20Lecture%20Notes/Alden/Lecture-5-LIF.pdf


LIF: Molekulare Reaktionsdynamik

LIF einzelner Fluorescein Moleküle in Lösung

an einem Gitter gestreute LIF von I2 Dampf


LIF: Molekulare Reaktionsdynamik

Ba + HX  BaX + H

interne Energieverteilung der Reaktionsprodukte


Ende 21.5.13


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