第一原理電子状態計算
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Chap.0. Introduction 0.5 Chap.1. BeyondLDA 3.5 Chap. 2.GWQSGW - PowerPoint PPT Presentation


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第一原理電子状態計算 の 方法の開発 鳥取大工 小谷岳生( Takao Kotani) July28-30, [email protected] Chap .0. Introduction   目標、現状と問題点を概観する。 ~0.5 コマ Chap .1 . 理論的な基礎   BeyondLDAを考えるための基礎知識(の一部) ~3.5 コマ Chap . 2. GW近似、QSG W 近似 ~1.5 コマ Chap . 3. 一体問題の解法

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第一原理電子状態計算の方法の開発鳥取大工 小谷岳生(Takao Kotani)July28-30, [email protected]

Chap.0. Introduction

  目標、現状と問題点を概観する。

~0.5コマ

Chap.1. 理論的な基礎

  BeyondLDAを考えるための基礎知識(の一部)

~3.5コマ

Chap. 2.GW近似、QSGW近似

~1.5コマ

Chap. 3.一体問題の解法

Linearized augmentation methods. 現代の方法。PMT法

~1.5コマ

Chap. 4.数値計算技術の実際

  我々のプロジェクト「ecalj」の説明(googleする)。

Live CDを用いた実習。木曜0.5コマ、金曜0.5コマ


Chap.2.GW近似、QSGW近似

2.0 なぜGW近似?

2.1 one-shot GW近似とは?

(LDAでの分割からの摂動でおこなう)。

2.2 Quasiparticle Self-consistent GW(QSGW)

2.3QSGWの結果


2.0 なぜGW近似?

我々の目標: 

Bestな独立粒子近似(or adiabatic connection)

同時に求めたい

DF(Kohn-Sham)では全エネルギーが求まり、

Janakの定理で と書ける。

  (e.g.高田康民「多体問題特論」 1.131式)

*  はQPエネルギー(QPE)でない(      のみ言える)

DFでのH0はそんなによくない。


要求する仕様

  • 全エネルギーEが求まること

  •      が準粒子エネルギーになっていること

  • 局所ポテンシャルでは無理(昨日のintro)

     GW近似

(ただ、以下で話すように全エネルギーの微分から求める方法;従来の理解とは少し違う。)


LDA

2.1 one-shot GW近似とは?

LDAで全ハミルトニアンHを分割         


このエネルギーEが、i状態の占有数を変化

させたときにどう変わるか?

  • EはG0の関数と考えることができるから

これが「『正しい』one-shot GW近似の導出」。と思う。

粒子数微小の変化(これが準粒子エネルギー(QPE))。

G0で全エネルギー計算をする。

波動関数のくり込み因子などはでてこない。


1. Full-potential all-electron GWを

  開発した。その結果は最近認められるように  

  なり「擬ポテンシャルGWの昔の結果は変だった」

  ということになってきた。

2.繰りこみ因子Zなし。

  これのほうが実験との一致もよい。繰りこみ因子が

  準粒子エネルギーに影響するのはおかしい。

3.GWの与えるのは「あくまで微小粒子数の変化」

  に対するエネルギー変化である。

  「Gの極」ではない。

  我々は一個増減した時のエネルギー増を知りたい。

  分子などでは注意がいる。(固体と分子の違い)。

問題点:前ページの仮定QSGW法。


Uasiparticle self consistent gw method
uasiparticleself-consistent GW method

One-shot GWはLDAのH0を使うことになる。

 最適なH0は?self-consistentに決める。

微小に粒子数    を増やした時のエネルギー増

これを最小にするには、

ただし

問題点:   が状態による。エルミートでない


において、

と置きかえて解いてやることにする。

Re[X]

Self-consistent eq.ができる。


必ず最適解が見つかるのか?

  • 解の一意性?norm最小化の議論

  • 解が最低エネルギーになっているか?

  • or極小?(きちんと証明できる?)。

  • 断熱接続の一意性みたいなもの?

  • OEPとのくみあわせ?

要するに、理論的な基礎はちょっと弱い。


GWがどういった効果を含むか?

  • W : “Plasmon” + いろんな電荷ゆらぎモード

  •  ある種の「誘電性媒質」を規定している。

  • GW = “Exchange effect ”

  •   (他の占有電子と区別できない)

  •      + “Self-Polarization effect”

  •         (「誘電性媒質」中での一体問題)

  •   = “screened Exchange effect ”

  •   (他の占有電子と区別できない)

  •     + “Coulomb hole effect”

  •       (screened Coulombでのself-polarization)


Non-local potential term (as Fock exchange term) is important.

I.Localized electrons  LDA+U type effect

(Onsite non-locality. self-interaction type).

U may be dependent on orbitals and spins.

II.Extended electrons GW type effect for semiconductor.

Important to describe band gap. Offsite non-locality.

(required to distinguish

“bonding orbital” and “anti-bonding” orbitals. )


Our numerical technique important.

1. All-electron FP-LMTO (including local orbital).PMT

  This supplies accurate eigenfunction.

2.Mixed basis expansion for v and W.

This is almost complete Bloch basis to expand YY.

3. No plasmon pole approximation

4. Calculate full S_{all electron} including all cores.

5. Offset-G method to treat 1/q2 behavior inv and W.

(I started development from the GW codeby F.Aryasetiawan).


III. Results important.

How QSGW works?

  • We have applied QSGW to many materials.

  • QSGW can describe wide-range of materials.(Remaining errors are systematic.)

  • Only QP energies and linear responses.

  • Total energy is not yet.


Band gap summary for sp bonded systems
Band gap summary for important. sp bonded systems

  • Errors are small and systematic

    • G-G transitions overestimated by 0.2 0.1 eV

    • Other transitions overestimated by 0.10.1 eV


Results of qsgw sp bonded systems
Results of QSGW : important. sp bonded systems

LDA: broken blue

QSGW: green

O: Experiment

m* (QSGW) = 0.073

m* (LDA) = 0.022

m* (expt) = 0.067

Na

GaAs

Gap too large by ~0.3 eV

Band dispersions ~0.1 eV

Na bandwidth reduced by 15%

Ga d level well described


Optical dielectric constant
Optical Dielectric constant important. 

QSGW

LDA: fortuitously good agreement

(small band gap + no excitonic effects)

 is universally ~20% smaller than experiments. (This can be corrected by including excitonic effects. See Shishkin,Marsman,& Kresse PRL,246403(2007)


ZnO important.

Black:QSGW 3.87eV

Red:LDA 0.71eV

Experiment(+correction) 3.60eV

Green:GLDAWLDA (Z=1,Offd) 3.00eV

Blue:e-only 3.64eV

Kotani et al PRB 2007


Im part of dielectric function important. (w)

Black:QSGW Red:expt


Cu2O important.

Cu2O

Black:QSGW 2.36eV Experiment+correction 2.20eV

Red:LDA 0.53eV

F.Bruneval et al(QSGW) 1.97eV(PRL(2006))


Green: QSGW important. Blue: LDA

Valence bands are widened(t2g-eg splitting).


Srtio3
srtio3 important.

QSGW

S. A. Chambers et al, Surface Sci 554,81-89 (2004)


NiO important.

Anti-ferro II

Black:QSGW Red:LDA Blue: e-only


Nio mno dos
NiO MnO dos important.

Black:t2g Red:eg

Red(bottom panel): expt.


Nio mno dielectric
NiO MnO dielectric important.

Im part of dielectric function (w)

Black:QSGW Red:expt


SpinWave dispersion based on QSGW: important.

J.Phys.C20 (2008) 295214


Other qsgw data for 3d systems
Other QSGW data for important. 3d systems

Fe (minority)

* d band exchange splitting and bandwidths are systematically improved relative to LDA.

* magnetic moments: small systematic tendency to overestimate moment

* Generally good agreement with photoemission


Doped LaMnO3 important.

Interesting material:

Collosal Magnet Registance, Multi-Ferroics

La1-xBaxMnO3.

Z=57-X virtual crystal approx.

Simple cubic perovskite unit,

no Spin-orbit

T.K, and H.Kino, J. Phys. Condens. Matter21 266002 (2009).


e important. g-O(Pz)

s- bonding

One-dimentional band

t2g-O(Px,Py)

p- bonding

Two-dimentional band

t2g are mainly

different


Schematic picture of DOS important.

1eV

0.8eV

LDA

t2g

QSGW

eg

Efermi

ARPES experiment

*Liu et al: t2g is 1eV deeper

than LDA

* Chikamatu et al: flat dispersion at

Efermi-2eV


Spin wave
Spin wave important.

TOO LARGE!


“Four time too large SW energies than expt”. important.

Why?

Exchange coupling =

eg(Ferro) - t2g(AntiFerro)

very huge cancellation

Large t2g - t2g

Small AF

  • Lattice constant

  • Empirical correction to QSGW

  • Rhombohedral case

  • Our guess: Jahn-Teller type lattice fluctuation, may reduce Ferro-magnetic contribution so much.


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