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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées. Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de : Bruno Lavorel Olivier Faucher. Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne. Plan de l’exposé. Introduction Modèle,

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alignement de mol cules lin aires par impulsions laser de courtes dur es

Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

Le 17 juin 2005

Vincent Renard

Sous la direction de : Bruno Lavorel

Olivier Faucher

Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

plan de l expos
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
introduction contexte

+

+

P(q)

Introductioncontexte
  • Alignement moléculaire par impulsions laser

régime adiabatique

régime soudain

  • Mesure de l’alignement: technique d’imagerie

technique optique

introduction objectifs

Ep

pompe

q

y

Introductionobjectifs
  • Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain
  • Molécules linéaires
  • Techniques optiques résolues en temps
  • Fournissent une information directement liée à <cos²q>
plan de l expos1
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
mod le hamiltonien d interaction

a//

a

Base des états propres: Harmoniques sphériques

Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement

Polarisabilité moyenne

Anisotropie de polarisabilité

e

J0+2

J0

Solutions de l’équation de Schrödinger:

J0-2

Transitions Raman

Modèle Hamiltonien d’interaction

Hamiltonien

DJ=0, 2, 4…

DM=0

mod le simulations

Évolution en champ libre

Rephasage du paquet d’ondes

Alignement et délocalisation

périodique

J=6, M=3

J=4, M=0

J=6, M=0

J=2, M=0

J=4, M=4

J=0, M=0

Modèle simulations

I= 13 TW/cm2

mod le description de l alignement

Grandeur usuelle pour l’alignement

Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques

Fréquences Raman:

Modèle description de l’alignement
mod le volution temporelle

alignement

Délocalisation

planaire

Modèle évolution temporelle

I=75 TW/cm²

T=300 K

CO2

plan de l expos2
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
m thodes tout optique
Méthodes « tout optique »
  • L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité
  • Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à <cos2q>
plan de l expos3
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle numérique,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
d polarisation signal

nz

ny

Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal

Détection

Dépolarisationsignal

Molécules alignées: Milieu anisotrope

d polarisation dispositif exp rimental

P1

A

M

P2

boxcar

M

P2

M

M

L

PM

L

BS

P1

polarisations

Cellule statique ou jet moléculaire

CO2 ou N2

P < 1 bar

CC

A

M

l/2

M

M

Source laser

Sép.

M

Dépolarisationdispositif expérimental

l=800nm

t=100fs

f=20 Hz

E5mJ

d polarisation mol cules

CO2

B0=0,3902 cm-1

Tr=42,7 ps

N2

B0=1,989 cm-1

Tr=8,38 ps

Dépolarisationmolécules

Da=2,5210-40C².m².J-1

Seuls les états J pairs sont peuplés

Da=0,75410-40C².m².J-1

Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

d polarisation volution et alignement
Dépolarisationévolution et alignement

- Lignes de base:

Alignement permanent

- Transformation des transitoires

Imoy=13 TW/cm²

Imoy=74 TW/cm²

Imoy=140 TW/cm²

d polarisation volution et alignement1

Extraction de la valeur <cos2q>

Ajustement avec

la théorie

I=60TW/cm²

Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire)

Ieff/Imoy =0,7

Intensité (variable autour d’une valeur estimée)

Dépolarisationévolution et alignement

Imoy=74TW/cm²

PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)

d polarisation saturation

Alignement sur le troisième transitoire

<cos2q>=0,64

Dépolarisationsaturation

moyenne

Causes de la saturation:

- saturation de l’alignement

- ionisation des molécules

d polarisation effet de volume
Dépolarisationeffet de volume

Prise en compte du volume d’interaction dans le calcul

But: améliorer l’ajustement de l’intensité

-Prise compte de la saturation de l’alignement

-Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique

Journal of Physics B, accepté

d polarisation
Dépolarisation

 Avantages

- efficace sur une large plage d’intensité

 Inconvénients

- sensible à la biréfringence des optiques

plan de l expos4
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle numérique,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
d focalisation gradient d indice

Impulsion gaussienne

Gradient d’indice gaussien

n

Gradient d’indice positif

nr0(t)

w0

1

r

Gradient d’indice négatif

n0

nr0(t)

Lien avec l’alignement

r

1

Défocalisationgradient d’indice
  • Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume
d focalisation effet sur la propagation grande distance

Défocalisation

z grand

Modification du profil de la sonde

Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance

Focalisation ou défocalisation

nr0<0

nr0>0

z petit

d focalisation dispositif
Défocalisationdispositif

Impulsion pompe Ipu(t)

masque

L1

d

L3

L2

Caméra CCD ou PM

CC

Milieu

moléculaire

Impulsion sonde Ipr(t-t)

Beam stop

d focalisation r sultats1

Iexp=54 TW/cm²

Isim=46 TW/cm²

Défocalisationrésultats

Alignement au centre du faisceau

Optics Letters, 30, 70 (2005)

d focalisation
Défocalisation

 Avantages

- simple à mettre en œuvre

- utilisable quelque soit la polarisation de la pompe

 Inconvénients

- limité à des intensités moyennes

plan de l expos5
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle numérique,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
r seaux transitoires dispositif

Esonde

d

Epompe

EStokes

Epompe

S/J

EStokes

Esonde

Esignal

Réseaux transitoiresdispositif

pompe

Sép.

l/2

Stokes

P2

P3

Source laser

sonde

l/2

P1

cc

boxcar

L

cc

Configuration folded boxcar

PM

L

Sp

BF

M

M

r seaux transitoires r seau d intensit

Iimp=75 TW/cm²

Iimp=19 TW/cm²

Ithé=20TW/cm²

Ic=300 TW/cm²

Iimp=38TW/cm²

Réseaux transitoiresréseau d’intensité

Intensité crête Ic= 4Iimp

Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp

r seaux transitoires r seau de polarisation

Ici

2Ici

f

Pompe,sonde

y

Hamiltonien en polarisation elliptique

x

y

z’

y’

x’

Stokes, signal

z

q

Dipôle induit

Réseaux transitoiresréseau de polarisation

Ic= 2Iimp

Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles

Dm=0, ±2

r seaux transitoires r seau de polarisation temp rature ambiante

très bien simulé

par

quelque soit l’intensité

Ieff/Iimp < 1/2

Observable confirmée par des simulations numériques

Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température ambiante

Iimp= 37 TW/cm²

Ieff= 15 TW/cm2

Iimp= 78 TW/cm²

Ieff= 30 TW/cm2

Iimp=135 TW/cm²

Ieff= 55 TW/cm2

r seaux transitoires r seau de polarisation basse temp rature
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

T=70K

<cos2q>=0,52

Iimp=42 TW/cm²

Ieff=20 TW/cm²

<cos2q>=0,59

Iimp=55 TW/cm²

Ieff=30 TW/cm²

r seaux transitoires r seau de polarisation basse temp rature1
Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température

<cos2q>=0,65

T=30K

Iimp=47 TW/cm²

Ieff=25TW/cm²

Décalage des populations important et création d’une large cohérence

r seaux transitoires
Réseaux transitoires
  •  Avantages
  • Sensibilité
  • -Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace
  •  Inconvénients
  • Trois faisceaux: mise en œuvre délicate
plan de l expos6
Plan de l’exposé
  • Introduction
  • Modèle numérique,

dynamique de l’alignement de molécules linéaires

  • Méthodes « tout optique »
      • Dépolarisation
      • Défocalisation
      • Réseaux transitoires
  • Conclusions, perspectives
conclusion

Dépolarisation

  • Défocalisation
  • Réseaux transitoires

-Efficace jusqu’à des intensité très importantes

-Simple

-Utilisable quelque soit la polarisation

-sensibilité très importante

-Biréfringence des optiques

- Efficace sur une plage d’intensité restreinte

-difficulté de mise en oeuvre

Conclusion

Trois méthodes non intrusives

perspectives
Perspectives

- Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques

- Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire

- Étude de l’ionisation des molécules

et les applications…

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