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小さい HOMO-LUMO ギャップ 分子が自己集積すると同時にキャリアーが発生 強い三次元性 高い相転移温度 多フロンティアー p -d 系

単一分子性金属. 小さい HOMO-LUMO ギャップ 分子が自己集積すると同時にキャリアーが発生 強い三次元性 高い相転移温度 多フロンティアー p -d 系. M(tmdt) 2 M= Ni, Au, Cu, Pd, Pt. Ni(tmdt) 2 : metallic down to 0.6 K Au(tmdt) 2 : AF metal ( T N =110 K) Pt(tmdt) 2 : metallic down to liq. He Temp.

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小さい HOMO-LUMO ギャップ 分子が自己集積すると同時にキャリアーが発生 強い三次元性 高い相転移温度 多フロンティアー p -d 系

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Presentation Transcript

  1. 単一分子性金属 小さいHOMO-LUMOギャップ 分子が自己集積すると同時にキャリアーが発生 強い三次元性 高い相転移温度 多フロンティアーp-d系 M(tmdt)2 M= Ni, Au, Cu, Pd, Pt Ni(tmdt)2 : metallic down to 0.6 K Au(tmdt)2 : AF metal (TN=110 K) Pt(tmdt)2 : metallic down to liq. He Temp. even in crystalline powder state Pt, Pd pds(-) Ni Au asym-Lp(d) (LUMO (Ni) ) Cu sym-Lp (HOMO (Ni) )

  2. 　　　　単一分子性伝導体M(tmdt)2 (M=Ni, Au, Cu) Ni(tmdt)2 Au(tmdt)2 Cu(tmdt)2 Ni Au AF TN110 K Cu 1D HeisenbergChain TN13K M(tmdt)2 (M=Ni, Au, Cu) AF

  3. Ni(tmdt)2 と Cu(tmdt)2の分子軌道計算 [Ni(tmdt)2] [Cu(tmdt)2] pds(-) asym-Lπ(d) sym-Lπ pds(-) Cu Ni 3D p金属 • 伝導バンド…sym-Lp, asymLp(d) • + • 局在磁性軌道….pds(-) 4s 3d 遷移金属原子

  4. ( [Ni1-xCux(tmdt)2] (x  0.11) Y. Idobata, B. Zhou, A. Kobayashi, H. Kobayashi, J. Amer. Chem. Soc., 134, 871 (2012). 結晶学的データ a = 6.419(2) Å b = 7.457(2) c = 12.041(3) a = 90.54(2)° b= 96.94(2) c= 103.55(2) V = 555.7(2) Å3 Z = １ Triclinic P1- 293 K Ni Ni(tmdt)2 (89 %) Cu Ni Cu(tmdt)2 (11 %) Cu

  5. [Ni1-xCux(tmdt)2] (a) x (%) 9.8 13 18 27 Kondo-System (La1-xCex )B6 Z. Physik 1976, B25, 269 0.01 0.005 0.0 c(emu K / mol) 0.06 0.04 0.02 0.0 cT (emu K / mol) 10 100 T (K) (b) 0.08 0.06 0.04 0.02 0.0 x  0.13 1 : 6T 2 : 3 3 : 1 4 : 0.3 7 6 cT (emu K / mol) 5 4 3 5 : 0.1 6 : 0.05 7 : 0.015 2 1 10 100 T (K)

  6. [Ni1-xCux(tmdt)2] (x  0.11) 四端子法抵抗測定(0.12mm) Resistivity log T Resistivity sRT= 150 S/cm T/K

  7. [Ni1-xCux(tmdt)2] (x  0.11) Resistivity 25 T/K Resistivity Rmes Rcal Rcal= Ro+a1T+a2T2+…+a5T5 (T >50 K) Rmes - Rcal T/K Ro= 0.06311 a1= 0.00171 a2= 8.18 x 10-6 a3= -3.74x 10-8 a4= 1.43 x10-10 a5= -1.69 x 10-13 log T

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