J aderné sondy v materiálech - M ö ssbauerova spektroskopie

1. Jaderné sondy v materiálech -Mössbauerova spektroskopie http://pecbip2.univ-lemans.fr/webibame/ http://www.mossbauer.org

2. Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli Liché elektrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Hyperjemné interakce náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole intenzita magnet. pole magnetický dipólový moment; elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole In atoms/nuclei, hyperfine structure occurs due to the energy of the nuclear magnetic dipole moment in the magnetic field generated by the electrons, and the energy of the nuclear electric quadrupole moment in the electric field gradient due to the distribution of charge within the atom/nuclei.

3. E DE hyperjemné interakce Ip posunutý rozštěpený multiplethladin (2I +1) x degenerovaná hladina 0 Zeemanův jev Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem:magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole  „úplné“ rozštěpení multipletu (pro Dm =1) gyromagnet. poměr magnetické kvantové č. m, Bohrův magneton, 57Fe povolené pouze přechodys DmI = -1,0,1

4. Vliv konečné teploty Dopplerovské rozšíření většinou nestačí na „dostatečnou“ rezonanční absorpci Mössbauerův jev Jaderná rezonanční fluorescence nenastává! – na rozdíl od at. obalu absorpce emise M ... hmotnost jádra Přirozená šířka čáry (t 100 ns G = 10-8 eV)

5. Kompenzace zpětného rázu Dopplerovské rozšíření mechanicky(Dopplerovské naladění) Použití kaskády přechodů,či předchozí jaderné reakce(lze v principu i a, b rozpad) 1958 – Mössbauer (NC 1961) – jádro zabudováno v krystalové mříži arecoil je „nulový“ - impulz převezmou buď fonony kmitů mříže, nebo v části případů celý krystal Mössbauerův jev absorbátor emitor např. pro 411 keV přechod v 198Hg v = 6.7 x 102 m/s Úhel a takový, aby recoil po emisi 1. fotonu dával rezonanční podmínkupro 2. foton

6. 3 různé případy: Mössbauerův effect = (prakticky) bezodrazová emise, absorbce a rozptyl g záření Mössbauerův jev B - vazbová en. atomu v krystalu  emise jako z volného atomu (typicky nastává pro Eg 1 MeV) Debayeova (Einsteinova) frekvence D(E) energie se přemění na fonony – energie fotonu je menší o (typicky nastává pro Eg 100-ky keV) • „ bezodrazová“ emise v části případů (typicky pro Eg 10-100 keV)nastává rezonanční absorpce„recoil převezme celý krystal – prakticky celá energie je odnesena fotonem (krystal zanedbatelnou část … << šířka čáry)“ V prvním přiblížení -model s jednou fononovou energií  (pro velký počet emisí se celková energie předána fononům)

7. Podíl bezodrazových emisí Jakási ilustrace lze i klasickým přístupem: kmitající jádro s výchylkou danou(ale opravdu jen ilustrace) Frekvence viděná pozorovatelem (Dopplerův jev): Vlna v místě pozorovatele:  -   +  Besselovy funkce Platí identita: Pravděpodobnost bezodrazové emise je dána

8. Pro výpočet je třeba adekvátní model krystalu – např. Debyeův model- model „fononového plynu“ s frekvencemi Podíl bezodrazových emisí Pravděpodobnost bezodrazové emise je dána Rozvoj J0 pro malý argument pro harmon. oscilátor platí V obecném případě (nenulová T) je pst. dána kde W (Debye-Wallerův faktor) v Debyově modelu krystalu (f klesá s T) Speciálně, při T = 0 což odpovídá vztahu (viz výše)

9. Debye model is a method for estimating the phonon contribution to the heat capacity in a solid. It is a solid-state equivalent of Planck's law of black body radiation, where one treats electromagnetic radiation as a gas of photons in a box. Debye treats the vibrations of the atomic lattice (heat) as phonons in a box (the box being the solid). Debye temperature is the temperature of a crystal's highest normal mode of vibration, i.e., the highest temperature that can be achieved due to a single normal vibration. (D (α-Fe) = 464 K) Einstein model treats the solid as many individual, non-interacting quantum harmonic oscillators. It is based on three assumptions: Each atom in the lattice is a 3D quantum harmonic oscillator Atoms do not interact with each another Atoms vibrate with same frequency (contrast with Debye model) While the first assumption is quite accurate, the second is not. If atoms did not interact with one another, sound waves would not propagate through solids. Debyeův model, Einsteinův model Tepelná kapacita (Debye dává správné chování pro nízké T)

10. detektor zdroj absorbátor Tvar linky – Breit-Wignerův tvar Tvar linky pro emisi Tvar linky pro absorpci s Tvar linky pozorovaný v absorbčním exp. Pro tenký absorbátor je to a pokud pak Teoretický tvar linky je znám  dá se měřit velmi malá změna Eg (na úrovni frakce G)a energetické rozlišení je (v závislostina izotopu)  nejlepší nástroj pro studium hyperjemné interakce

11. Jádra absorbátoru reemitují fotony (izotropně) za  10-7 s Pokud velký konverzní koeficient (a, typicky malá Eg), je reemise silně potlačena Při absorpčním měření (měřen úzký svazek) lze většinou zcela zanedbat Požadavky na vhodný Mössbauerovský izotop Malá Eg (10-150 keV) mezi 1. excit. stavem a stabilním GS  minimalizace ER Co nejvyšší hmotnost jádra  minimalizace ER t 10-7-10-9 s (delší – velmi úzká, obtížně pozorovatelná linka; kratší – široká rezonance s malým rozlišením) Produkce izotopu v „přírodním“ rozpadu s poměrně dlouhou dobou života (>1y) Elektrický quadrupólový a magnetický dipólový moment hladin účastnících se rozpadu 0 (kvůli aplikacím) Vysokou D pro velký rozsah T Mössbauerův jev

12. Pozorován v 90 izotopech Nejlepší je 57Fe, Eg = 14.4 keV ER = 1.95x10-3 eV, G = 0.45x10-8 eV, 2G = 0.194 mm/s velká hodnota aumožňuje použít k měření i konverzní e- (conversion electron Mossbauer spectroscopy) Lze použít i pro teploty výrazně vyšší než pokojové Energetické rozlišení  3x10-13 57Co se připravuje na cyklotronu – 56Fe(p,g) Druhý nejpopulárnější119Sn - 2G = 0.626 mm/s(horší rozlišení), užití v chemii Nejlehčí izotop: 40K – složitá populace (není žádný rozpad) Nejlepší rozlišení: 67Zn, (Eg = 93.26 keV, t = 9.4 ms, 2G = 3.12x10-4 mm/s)problém: už standardní vibrace narušují rezonanci Dále 127,129I, 125Te – pro chemii 151,153Eu, 161Dy, 6 izotopů Gd- pro magnetismus vzácných zemin Aktinidy (237Np, 237U, 232Th)– pro měření fyzikálních konstant 10% 90% a = 8.56 Mössbauerův jev

13. Typické uspořádání: Vyšetřují se energie hladin v absorbátoru mohou být posunuty, nebo rozštěpeny Je potřeba měnit energii - nejčastěji pomocí Dopplerova efektu (zdroj se hýbe) - většinou periodicky V 57Fe 1mm/s  4.8x10-8 eV (11.6 MHz) Zdroj (57Co) musí být umístěn v materiálu s vysokou D – jen pak je emise bezodrazová Matice musí být kubický nemagnetický kov (Rh, Cr, Pt, Pd, Cu) aby nedocházelo k rozštěpení (komerční zdroje mají f  0.75) Absorbátor nesmí být moc tlustý, aby nějaké záření prošlo, ale ne moc tenký, aby byl pozorován efekt Pokud nelze připravit tenký absorbátor lze použít i „rozptylové“ uspořádání detektor zdroj absorbátor Mössbauerův jev

14. Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli Liché elektrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Hyperjemné interakce náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole intenzita magnet. pole magnetický dipólový moment; elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole • Pomocí Mossbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích – a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými, strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek

15. The nuclear radius in the excited state is usually different (in the case of 57Fe it is smaller) than that in the ground state. The fictitious energy levels of the ground and excited states of a bare nucleus (no surrounding electrons) are perturbed and shifted by electric monopole interactions. The shifts in the ground and excited states differ because of the different nuclear radii in the two states, which cause different Coulombic interactions. The energy differences ES and EA also differ because of the different electron densities in the source and absorber material. The individual energy differences ES and EA cannot be measured, only the difference of the transition energies δ = EA – ES, which is the isomer shift, can be measured. Izomerní posun (Isomer shift) The isomer shift is given by: δ = EA – ES = (2/3)πZe2(ρA – ρS)(Re2 – Rg2) spectrum v

16. Během emise g se mění efektivní poloměr jádra  ovlivňuje to interakci (konečného) jádra s okolními e-(zejména s s elektrony) (mají nenulovou hustotu pravděpodobnosti výskytu v oblasti jádra) Energie g je posunuta vůči hypotetickému bodovému jádru s identickým nábojem o V experimentu jsou zdroj i absorbátor (v různých chemických prostředích) pozorovaný posun d je kde kde - elektronová hustota náboje v místě jádra Izomerní posun (Isomer shift) spectrum v

17. Izomerní posun • Je měřen relativně vzhledem ke zdroji • Není možno oddělit vlastnosti jaderné (R) od chemických (musí se např. R nejdříve změřit jinak a pak lze něco říci o chemickém prostředí) • 57Fe má R větší v excit. než v základním stavu – to není moc časté(např. 119Sn má opačně) • Roli hrajínejen s, ale i d elektrony (přes stínící efekt) • V principu lzevyužít k měření středního poloměru jádra(rozložení náboje) R2 • Většina definic uvádí, že izomerní posun je navíc i díky různým chemickým prostředím (zdroje a absorbátoru) – prostředí ovlivňuje vlnovou funkci e- v místě měřeného jádra, takže roli hraje i prostředí (je to vlastně chemický posuv u NMR) spectrum v

18. Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli Liché elekrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Hyperjemné interakce náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole intenzita magnet. pole magnetický dipólový moment; elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole • Pomocí Mossbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích – a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými, strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek

19. Interakce kvadrupólového momentu s gradientem pole v místě jádra axiální symetrie = 0: Hyperjemné interakce - Elektrický kvadrupól v elstat. poli: kartézské komponenty sférické komponenty Po diagonalizaci kartézských komponent(Vxy,... = 0) } asymetrie

20. axiální symetrie = 0: Elektrický kvadrupól v elstat. poli: dochází jen k „částečnému“ rozštěpení multipletu 57Fe kde eQ je elektrický kvadrupólový moment (multipólový moment je obecně definován jako nultá komponenta „momentu“ pro maximální projekci m = I ): } • u jádra s I = 0, ½ nelze takto „určit“ quadrupólový moment – tento moment neexistuje

21. Elektrický kvadrupól v elstat. poli For cubic crystals, which are equivalent in all directions x, y and z (therefore Vzz = Vyy = Vxx) and also for axially symmetric crystals, which are equivalent in x and y (therefore Vyy = Vxx) the asymmetry parameter vanishes η = 0. In cases of smaller symmetry η takes values between zero and one. For axially symmetric electric field gradients the energy of the sublevels takes the values The energy difference between two sublevels m and m′ is given by After introducing the quadrupole frequency for the energy difference can be written

22. Elektrický kvadrupól v elstat. poli In contrast to the magnetic interaction the splitting of the sublevels of the nuclear state through the electric quadrupole interaction depends on the angular moment I of the sublevel and is therefore non-equidistant. The transitions frequencies ωn between the different sublevels are, in case of η = 0, integer multiples of the smallest frequency ω0. It can be written whereas ω0 = 3·ωQ for integer nuclear spin I and ω0 = 6·ωQ for half integer nuclear spin I. As for the magnetic dipole interaction, also the electric quadrupole interaction induces a precession of the angular correlation in time and this modulates the quadrupole interaction frequency. This frequency is an overlapping of the different transition frequencies ωn. The relative amplitudes of the different components depend on the orientation of the electric field gradient relative to the detectors (symmetry axis) and on the asymmetry parameter η.

23. Intenzity linek jsou dány úhlovou závislostí kvadrupólové interakce V náhodně orientovaném polykrystalickém materiálu jsou intenzity identické V anizotropním krystalu je vzhledem k hlavní ose tenzoru el. gradientu () pozorována úhlová závislost;Navíc je procento bezodrazových emisí f závislé vzhledem ke krystalografické ose s nejvyšší symetrií (anizotropie vibrací) – f( ) Je-li znám kvadrupólový moment lze studovat gradient elektrického pole (a opačně) Elektrický kvadrupól v elstat. poli d - IS : 57Fe pro pro

24. Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli Liché elekrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Hyperjemné interakce náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole intenzita magnet. pole magnetický dipólový moment; elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole • Pomocí Mössbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích – a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými, strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek

25. E DE hyperjemné interakce Ip posunutý rozštěpený multiplethladin (2I +1) x degenerovaná hladina 0 Zeemanův jev Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem:magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole  „úplné“ rozštěpení multipletu (pro Dm =1) gyromagnet. poměr magnetické kvantové č. m, Bohrův magneton, 57Fe povolené pouze přechodys DmI = -1,0,1

26. Poměry intenzit dány směrem výletu g vůči magnet. poli obecně  = 0  a = 0  = 90o a = 4 náhodně orientované pole  a = 2 Zeemanův jev 57Fe 57Fe • Rozštěpeny jsou oba stavy – lze určit dva parametry(znám-li mGS, lze učit velikost pole a mexcit) • Je možno aplikovat velmi silné magnet. pole

27. Mössbauerův jev • Mössbauerův efekt je jedním z nejdůležitějších zdrojů informace o hyperjemných interakcích (spolu s NRM, PAC) • používá se zejména pro studium chemických vlastností a struktury látek (jaderné vlastnosti nejsou hlavním předmětem zájmu, ale mohou sloužit např. k určení parametrů excit. stavů) • Izomerní posuv poskytuje informaci o valenčních elektronech • je např. dostatečně citlivý (někdy v kombinaci s kvadrupólovým rozštěpením) k určení, zda je Fe dvojmocné, či trojmocné • Lze studovat i časově závislé relaxační efekty • charakteristický čas je dán periodou Larmorovy precese ( 10-7-10-8) • Existuje i in-beam Mossbauerova spektroskopie • jádra (jakákoli) jsou excitována pomocí Coulombické excitace

28. Měření rudého gravitačního posuvu světla • Ve vzdálenosti od Země klesá potenciální energie a roste kinet energie – mělo by se projevit na vln. délce světla • Měření pro h  22 m pomocí Fe • Očekávaný posuv je ale stále o 2 řády menší (10-11 eV), než je přirozená šířka čáry • Změna absorpce je největší pro „inflexní bod“ na BW křivce – „nastavili se“ do tohoto bodu – je pak velká citlivost i k malé změně energie

29. Jaderné sondy v materiálech -Porušené úhlové korelace

30. Úhlová rozdělení fotonů … multipolarita … projekce Úhlové rozdělení dáno: obsazení počátečních stavů |Jimi „úhlové rozdělení“ např. pro dipól: Clebsch-Gordoncoef. Pro vychází } const. izotropie  anizotropie je pro 

31. Pomocí vnějšího magnetického pole Při pokojové teplotě je anizotropie neměřitelná – je potřeba použít velmi nízké teploty – pro viditelný efekt musí být m.B ~ k.Tmusí se chladit na mK Dá se anizotropie použít jako teploměr (měřím-li pomocí dvou detektorů blízko absolutní nuly) Optické (laserové) techniky Polarizace „atomových spinů“ pomocíabsorpce kruhově polarizovaného světla (mz=+1) vede ke vzniku silného magnet. pole a tedy polarizaci jádra Pomocí jaderné reakce Projektil (se spinem 0) vnáší nenulový orbitální moment hybnosti (jeho projekce je kolmá ke směru letu) Ideální je pokud spiny projektilu i terčíkového jádra jsou 0, pak jen stavy s m=0 Při deexcitaci jádra dochází k částečné deorientaci Pomocí kaskády g přechodů Při koincidenčním měření si měřením druhého fotonu vybírám už jen určitou část souboru(1. foton mi „částečně vybírá“ podsoubor) … (Comptonův rozptyl - FEL,…) Jak získat anizotropii?

32. Nízkoteplotní orientace Idea z roku 1948, poprvé naměřeno 1950 v paramagnetických krystalech obsahujících 60Co Ve známém poli se dá anizotropie použít jako teploměr (měřím-li pomocí dvou detektorů blízko absolutní nuly) Poznámky k různým způsobům přípravy Absorpce kruhově polarizovaného světla Vede ke vzniku silného magnet. pole v oblasti jádra a následně iorientaci jaderných stavů

33. Pomocí jaderné reakce rozložení projekcí je symetrické vůči 0, ale poměrně silně koncentrované míra „deorientace“ záleží na počtu kroků vedoucímu ke Projektil (J=0) vnáší (l > 0)(projekce l je kolmá ke směru letu) Ideální pokud J=0pro projektil i terčíkové jádro, pak jen m=0u CN Populace nízkoležících stavů v reakci přes složené jádro Poznámky k různým způsobům přípravy Evaporation of particles (p, n, d) g-ray cascade 110Pd(a,2ng)112Cd Ea 25 MeV

34. Statistický soubor lze v QM popsat pomocí matice hustoty (místo stavu se vezme projektor na stav,je – v obecné bázi - nediagonální) Při axiální symetrii nejsou žádné smíšené stavy Pokud je navíc „reflexní“ symetrie (z  -z) Pm= P-m Ukazuje se jako výhodnější přejít k tzv. statistickému tenzoru je to jen transformace matice hustoty Sférický tenzor (vystupuje ve výrazech pro úhlové distribuce) Popis počátečního souboru (2J+1)2-1 nezávislýchreálných komponent(normalizace)

35. Axiální symetrie  odpovídá m = 0 Pokud je navíc „reflexní“ symetrie (z  -z) Úplná izotropie Statistický tenzor Díky podmínce dostáváme (s využitím ) Popis počátečního souboru l sudé l = 0

36. Obecný vztah pro úhlové rozdělení EL + dML´ +... • Úhlové rozdělení, které naměřím je dáno vztahem S´ - soustava spojená s detektorem – vlastnísoustava tenzoru odezvyna jednotlivé polarizace Wignerovy D-funkce Závisí na:1. charakteristikách záření (typy,multipolarity – jednoho, či obou přechodů, amplitudy mísení)2. charakteristikách detektoru (odezva na jednotlivé polarizace,geometrické tlumicí koeficienty Qlm) S - soustava spojená se vzorkem, v ní je stat. tenzor vyjádřen pomocí rlm

37. Úhlové rozdělení – speciální případy • Neměří se polarizace  • Navíc při axiální symetrii vzorku  • Navíc při reflexní symetrii  l = sudé

38. Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení Přechod „1“ není pozorován pokud Pm(J) izotropní, nepozoruje se žádnáúhlová závislost pro přechod „2“ Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1)  Neporušené úhlové korelace Dvojité kaskády g přechodů ...původní soubor může obecně být orientován ...Obsazovací psti v soustavě spojené s emisí g1 za předpokladu izotropie Pm(J) ...W2~ úhlová závislost pro 2. foton

39. Příklad – 60Co W(θ) = 1/8 cos2(θ) + 1/24 cos4(θ) Měření v praktiku – úhlová korelace dvou fotonů emitovaných po b rozpadu 60Co

40. Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1) Neporušené úhlové korelace V čase t>0 – je-li t’ „dost dlouhé“ – „zpožděná korelace“dochází k časové evoluci stat. tenzoru Kvaziperiodická modulace koeficientů al- např. precese v magnet poli  Porušené úhlové korelace(měření vnitřních polí – B, kvadrupól) Dvojité kaskády g přechodů ...původní soubor je obecně orientován ...W2~ úhlová závislost pro 2. foton

41. Porušené úhlové korelace (PAC) Počet koincidencí závisí na úhlu mezi detektory: Hyperjemné interakce vedou k precesi spinu

42. E DE hyperjemné interakce Ip posunutý rozštěpený multiplethladin (2I +1) x degenerovaná hladina 0 Zeemanův jev Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem:magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole  „úplné“ rozštěpení multipletu (pro Dm =1) gyromagnet. poměr magnetické kvantové č. m, Bohrův magneton, gs = 5.5856, gl=1 ... protonmp = 2.79 gs = -3.8263, gl = 0 ...neutron mn = -1.91 57Fe povolené pouze přechodys DmI = -1,0,1

43. Příklad – 111In The level splitting • Due to the interaction of the intermediate state of the nucleus with an electric field gradient, resulting from the surrounding charge distribution, the degeneration of the intermediate level is removed and the level splits into three different levels. The three possible transitions between these levels are visible as three frequencies in the PAC (Perturbed angular correlation) Fourier transform spectrum The time spectrum N(t) • The time spectrum is the raw data obtained from counting g-g coincidences and sorting them after the time between the start and the stop signal. The modulation, barely visible in the example is extracted into the R(t)-spectrum The PAC-time spectrum • The PAC-time spectrum R(t) is information extracted from the raw data N(t). The x-scale is still the time between coincidences, but the y-scale is changed. The exponential decay function and the detector-geometry as well as their sensitivities have been removed from the spectrum. Fourier Transform Spectrum • The Fourier spectrum is obtained from R(t) via fast Fourier transform. The F(w) spectrum yields a characteristic frequency triplet for each electric field gradient.

44. The most common used radioactive probe nuclei are 111In and 181Hf. The PAC isotope 111In has reached similar importance like 57Co for Mößbauer spectroscopy. (For 5/2- level: Q=0.8b, μ=-0.766m N) • Radioactive isotopes must fulfil special requirements to use them for PAC spectroscopy: • decay by gamma-gamma cascade with population and depopulation of an intermediate state • high anisotropy of angular correlation • existence of an intermediate state with adequate lifetime between 10 nanoseconds and 1 microsecond • state should feature a suitable strong quadrupole moment in terms of a detectable electric quadrupole interaction and in case of magnetic interaction a suitable strong magnetic dipole moment μN • easy handling of parent nuclide

45. Standard configuration is a four detector setup in 90° symmetry. Each detector is able to register both different gammas and so gives start and also stop signals. This leads to eight 90°- and four 180°-coincidence spectra. With this start-stop-principle lifetime measurements of the intermediate state are performed, whose exponential decays are temporally modulated due to hyperfine interactions N(ϑ,t) = N0 e−λt ·(1 + A22P2(cosϑ) + A44P4(cosϑ))

46. If A44 << A22 it is sufficient to determine the angular correlation at two fixed angles ϑ. Usually one uses the angles 90° and 180° because for this angles the Legendre polynomials assume extremely simple values (P2(cos90°)=−[1/2] and P2(cos180°)=1). Now to eliminate the exponential decay, which does not contain any information about the modulation, the ratio R(t) = 2 (N(180°,t) − N(90°,t)) / (N(180°,t) + 2N(90°,t)) is defined. Supposed the decay is not perturbed by external magnetic or electric fields, then the ratio R(t) is constant in time and equal to the coefficient A22.

47. There are two different ways of measuring the angular correlation, the time integral and the time differential mode. The integral perturbed angular correlation (IPAC) is used if the lifetime of the intermediate state is smaller or similar to the experimental time resolution or for measuring strong internal magnetic fields of ferro magnets. The time differential perturbed angular correlation (TDPAC) measures the angular correlation as fraction of the time the nucleus spends in the intermediate state. • Usually fast-slow coincidence unit: • time-to-amplitudeconverter (TAC) • constant franction discriminator (CFD)

48. IPAC, TDPAC • tL >> t* - IPAC (integrated PAC): the measurement yields the time average and a small average precession Dq~ wLt* of the angular distribution is observed. • tL<< t* - TDPAC (time differential PAC) In reality, thetimeresolutionofthemeasuringdeviceplays a role… t* - lifetime of an intermediate state

49. Příklady • TDPAD spectra for the γ-decay of the Iπ= 29/2−, t1/2 = 9 ns isomeric rotational bandhead in 193Pb, implanted respectively in a lead foil to measure itsmagnetic interaction (MI) and in cooled polycrystalline mercury to measure its quadrupole interaction (QI). • Detectors are placed in a plane perpendicular to the magnetic fielddirection (θ = 90◦) and at nearly 90 ◦with respect to each other (φ1 ≈φ2 + 90), the R(t) function in which the Larmor precession is reflected, is given by

50. Constant Fraction Discrimination • In the CFD the pulses are timed from a point on the leading edge that is a fixed fraction of the pulse height – used for precise “time determination”. • Each input signal - which exceeds the adjusted threshold level - is split • (i) one portion is inverted and delayed by a fixed time, • (ii) giving a voltage magnitude that the second pulse is attenuated to, • (iii) the two pulses are then combined to give a bipolar constant fraction signal with a zero crossing point. • This zero crossing point is then detected and is virtually independent of the input signal amplitude. It is only the shape of the input signal which is important and this is assumed to be constant.