Nicolas Vanhaecke

1. Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie.- Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique.- Spectroscopie par frustration de photoassociation. Nicolas Vanhaecke Laboratoire Aimé Cotton

2. Plan de l'exposé • Des atomes froids aux molecules froides • L'obtention de molécules froides • La source d'atomes froids • Des atomes froids aux molecules froides • L'obtention de molécules froides • La source d'atomes froids • Le piégeage des molécules froides • Piège mixte atomes-molécules • Caractérisation du nuage de molécules froides piégées • La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux • Etude de la spectroscopie à deux photons • Spectroscopie de photoassociation frustrée • Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

3. Des atomes froids aux molecules froides Très difficile à cause du grand nombre d'états internes des molécules. Techniques existantes: • Cryogénie (J. Doyle, 400mK, 1998) • Ralentissement par effet Stark (G. Meijer, 2000, 350mK) • A partir d'atomes froids (P. Pillet, 1997, 20mK) L'obtention de molécules froides Extension des techniques de refroidissement adaptées aux atomes? énergie niveaux de vibration/rotation distance internucléaire

4. Des atomes froids aux molecules froides Photoassociation (1) Aborption résonante d'un photon par deux atomes froids (T~100mK) (2') Désexcitation (2'') (2'') pertes d'atomes (2') (2'') molecules froides rare Le principe de la photoassociation Energie 6s+6p3/2 1/R3 (1) 6s1/2+6s1/2 kBT 1/R6 R 25 50 75 100 125 distance internucléaire

5. Des atomes froids aux molecules froides La source d'atomes froids Le piège magnéto-optique: 5 107 atomes densité centrale: 1011atomes/cm3 température ~ 20-200µK Lasers de photoassociation: Laser Ti:Sa: 1.5W 1kW/cm2 balayage sur 30GHz Lasers du piège: injection maître-esclave Laser d'ionisation: laser à colorant, pompé par un YAG pulsé doublé en fréquence

6. Plan de l'exposé • Des atomes froids aux molecules froides • L'obtention de molécules froides • La source d'atomes froids • Le piégeage des molécules froides • Piège mixte atomes-molécules • Caractérisation du nuage de molécules froides piégées • Le piégeage des molécules froides • Piège mixte atomes-molécules • Caractérisation du nuage de molécules froides piégées • La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux • Etude de la spectroscopie à deux photons • Spectroscopie de photoassociation frustrée • Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

7. Le piégeage des molécules froides Le piégeage des molécules froides Les molécules froides quittent la zone de détection 20 millisecondes apres leur formation: altitude du piège magnéto-optique d'atomes -1mm -2mm -3mm

8. Piège quadrupolaire magnétique: Le piégeage des molécules froides Le piégeage des molécules froides • Utilise l'effet Zeeman: - m.B, avec un gradient de champ, • Piégeage de l'état triplet (spin 1) de plus basse énergie, • Seules les molécules correctement polarisées sont piégées. Si l'on ne les accumule pas, les molécules piégées restent en nombre faible! • Piège mixte atomes-molécules: • Piège magnéto-optique d'atomes, • Gradient de champ magnétique piégeant les molécules (15 G/cm 60 G/cm)

9. Le piégeage des molécules froides MOT 200 + 2 MOT ions Cs tion tPA 0 0 50 100 150 200 delai avant ionisation tion (ms) Réabsorption de photons par les molécules piégées Piège mixte atomes-molécules PRL, 89 063001 (2002) Etude du temps de piégeage tPA ~ 150ms temps de vie ~ 600 ms temps de vie ~ 150 ms séquence temporelle

10. Le piégeage des molécules froides MOT + 2 tion tPA ions Cs L'accumulation des molécules sature en 100 ms. L'accumulation des molécules 40 tPA ~ 150ms tion~ 60 ms 0 0 50 100 séquence temporelle durée de la photoassociation (tPA ms) Il y a compétition entre la formation et la perte des molécules

11. Le piégeage des molécules froides Le temps de vie du piège de molécules Qu'est ce qui limite le temps de vie du piège?

12. Le piégeage des molécules froides • Collisions entre molécules froides piégées et gaz résiduel: µ taux de pertes pression de gaz résiduel de césium Le temps de vie est limité par les collisions chaudes Le temps de vie du piège de molécules • Piège magnéto-optique en cellule: µ temps de chargement pression de gaz résiduel de césium smolécules/atomes chauds ~ 4 10-17 m2

13. Le piégeage des molécules froides le plus faible gradient capable de piéger les molécules: B’molécules~ B’atomes ~2.5 mT/cm mmolécule ~ 2matome B matome matome CasbbSde Hund: S - I fortement couplés S - N faiblement couplés Le nuage de molécules froides piégées • Quels états moléculaires a-t-on piégés? • Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés! • Comme si l'on piégeait deux atomes séparés!

14. Le piégeage des molécules froides 2 105 molécules densité: 107-108 cm-3 ~30mK ~température atomique Le nuage de molécules froides piégées Etude du profil spatial du piège de molécules froides: temps de vie: 600 ms limité par le gaz résiduel

15. Plan de l'exposé • Des atomes froids aux molecules froides • L'obtention de molécules froides • La source d'atomes froids • Le piégeage des molécules froides • Piège mixte atomes-molécules • Caractérisation du nuage de molécules froides piégées • La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux • La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux • Présentation générale • Etude du processus à deux photons • Spectroscopie de photoassociation frustrée • Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

16. La spectroscopie des états fondamentaux de Cs2 décalage (cm-1) La spectroscopie de photoassociation d'atomes froids • Très bonne résolution • Utilisée surtout pour les états électroniques excités • Sonde des niveaux difficilement accessibles en spectroscopie moléculaire Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons.

17. La spectroscopie des états fondamentaux de Cs2 niveau relais 1 u énergie [cm-1] + 3 S u distance internucléaire [u.a.] 1 S+ g Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons. • Il faut un niveau relais dans un état électronique excité. • Détection des niveaux vibrationnels très excités

18. La spectroscopie à deux photons de Cs2 La spectroscopie à deux photons Photoassociation frustrée: D1~0 niveau relais niveaux excités ionisation 120 100 80 Energie 4 + 4 Cs [arb. units] 3 + 4 60 3 + 3 2 + 40 = 0 2 4 20 progressions rotationnelles 0 -200 0 200 400 600 + 1 3 S+ S fréquence relative L2 [MHz] g u Distance internucléaire

19. La spectroscopie à deux photons de Cs2 80 = 0 2 4 60 40 20 0 -200 0 200 400 600 La spectroscopie à deux photons Régime très décalé: D1 grand niveau relais niveaux excités ionisation Energie 4 + 4 Cs [arb. units] 3 + 4 3 + 3 2 + progressions rotationnelles + 1 3 S+ S fréquence relative L2 [MHz] g u Distance internucléaire

20. La spectroscopie à deux photons de Cs2 La spectroscopie à deux photons Interprétation niveau relais molécule habillée continuum par L2 continuum état de collision état de collision niveau moléculaire Phénomène d'interférence: • mélange de l'état relais dans les niveaux habillés, • photoassociation par L1, qui couple l'état initial et l'état relais. Détection: par l'émission spontanée depuis le niveau relais.

21. Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Théorie de la photoassociation à plusieurs photons Spectroscopie à deux photons précisément calibrée en fréquence En fonction du décalage de L1 Etude des raies En fonction de la puissance de L2 Quel est le protocole le plus fiable et le plus rapide? EPJD, 21 299 (2002)

22. La spectroscopie à deux photons de Cs2 Mesure des fréquences L1-L2 Spectroscopie précise (~10 MHz) sur 3 cm-1

23. Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 D1~35 MHz déplacement [MHz] déplacement [MHz] décalage L1 [MHz] intensité de L2 [W/cm2] En fonction du décalage de L1 En fonction de la puissance de L2 La position des extrema depend du décalage de L1 EPJD, 21 299 (2002)

24. Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 D1=0 L2 power = 27 mW 8000 8000 ] ] s s t t i i n n u u . . b b r r a a [ [ + + 2 2 s s C C =0 2 4 L2 power = 19 mW déplacement [MHz] 0 0 -400 -200 0 200 400 600 -400 -200 0 200 400 600 frequency [MHz] frequency [MHz] 8000 8000 ] ] s s t t i i n n u u . . b b r r a a [ [ + + 2 2 s s C C L2 power = 3 mW L2 power = 10 mW 0 décalage L1 [MHz] -400 -200 0 200 400 600 -400 -200 0 200 400 600 frequency [MHz] frequency [MHz] En fonction du décalage de L1 En fonction de la puissance de L2 La position des extrema dépend du décalage de L1 En photoassociation frustrée, la position des minima est indépendante de la puissance de L2 EPJD, 21 299 (2002)

25. La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse du processus à deux photons Conclusions • La méthode la plus rapide et précise: • la frustration de photoassociation • précision ~10MHz • Existence d'un décalage systématique: • conséquence de la température • non nulle des atomes froids (~200mK) ~3,5 MHz • Une transition Raman à deux photons?

26. La spectroscopie à deux photons de Cs2 presque tout est "perdu" par émission spontanée Analyse du processus à deux photons Conclusions niveau relais continuum état de collision niveau moléculaire • Une transition Raman à deux photons?

27. La spectroscopie à deux photons de Cs2 3 + 3 3 + 4 Iodine L 2 - 0 (v = 78) g - 0 (v = 80) - 0 (v = 79) g g + Cs2 1 (v = 1) 1 (v = 0) u u -0.8 -0.7 -0.6 -0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 Progressions rotationelles décalage L - L (cm-1) 1 2 Spectroscopie à deux photons En photoassociation frustrée • Mesure de l'énergie de plus de 100 niveaux liés ou quasi-liés • 34 progressions rotationnelles attribuées

28. La spectroscopie à deux photons de Cs2 • Le cas du césium: très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u • Le cas du césium: aucune spectroscopie de l'état triplet métastable calcul d'équations couplées modèle théorique asymptotique Analyse de la spectroscopie • Résoudre l'équation de Schrödinger dans les potentiels fondamentaux • Comparer les énergies calculées et observées dans une procédure de moindres carrés • Déterminer les paramètres des potentiels moléculaires à grande distance

29. Le modèle asymptotique utilisé énergie [cm-1] S + 3 u Petite zone d'énergie Effet des potentiels internes linéaire en énergie distance internucléaire [u.a.] énergie [cm-1] Effet des potentiels centrifuges linéaire 3 paramètres pour chaque ligne de noeuds distance internucléaire [u.a.] L'idée générale: traduire tout l'effet des potentiels internes par des conditions sur les fonctions d'onde

30. La spectroscopie à deux photons de Cs2 g -2aR + D R e _ • très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u calculd'équations couplées avec le Hamiltonien H(R) = Vmultipolaire (R) + Héchange (R) + Hhyperfin C6 C8 C10 + + R8 R10 R6 Le cas du césium: la brisure de la symétrie g/u + 3 S u 1 S+ g distance internucléaire R [a0]

31. La spectroscopie à deux photons de Cs2 La détermination des paramètres • Ajustement non-linéaire, chahuté, couteux en temps algorithmes génétique et déterministe • Les coefficients C8 et C10 sont cruciaux, mais restent peu contraints C8 et C10 donnés par la spectroscopie moléculaire de l'état singulet ( 2% ) _ + Ca converge !! + Etude statistique précise • Les paramètres: • Pour les fonctions d'onde internes: 6 paramètres (lignes de noeuds) C6, C8 et C10/ amplitude de l'échange D • Pour le Hamiltonien: 10 paramètres

32. La spectroscopie à deux photons de Cs2 La détermination des paramètres aucun potentiel moléculaire excité • Détermination robuste: aucune donnée ab initio • Première spectroscopie mélangeant singulet et triplet première détermination expérimentale de l'interaction d'échange: _ + 7% • Excellente détermination du coefficient de van der Waals: _ + 6846.2 15.6 u.a. ( 0.2% )

33. Conclusion et perspectives La spectroscopie des états fondamentaux Le coefficient de van der Waals: encore meilleur avec des données de collisions froides? Utilisation du schéma à deux photons pour modifier la longueur de diffusion. En régime continu: pas de transition Raman vers la photoassociation pulsée. Le piégeage magnétique Avec un meilleur vide: améliorer le temps de vie la densité restera limitée Piégeage dipolaire de molécules (laser CO2) Etude des collisions froides: atome/molécule - molécule/molécule

35. Le piégeage des molécules froides le plus faible gradient capable de piéger les molécules: 2 100 3 4 1 B’molécules~ B’atomes ~2.5 mT/cm J'=0 50 5 6 mmolécule ~ 2matome tion=0 ms 0 tion=60 ms 0 2 40 2 4 3 1 20 J'=0 5 0 + 2 CasbbSde Hund: ions Cs 0 1 S - I Fréquence relative (GHz) fortement couplés S - N faiblement couplés B s s V=6 V=55 0g - Quelles sont les molécules piégées? ·Quels états moléculaires a-t-on piégés? ·Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés! ·Comme si l'on piégeait deux atomes séparés!